将水凝胶与多种异质材料（例如金属，陶瓷，弹性体，塑料和生物组织）结合在一起对于许多新兴技术，例如柔性电子，软机器人，人机界面，药物输送和生物医学等至关重要。近年来，MIT、哈佛大学等研究团队在水凝胶软湿界面粘接领域取得了突破性的进展。但是现有的水凝胶粘接方法仍存在界面预处理复杂、方法局限性大等问题。例如，通过化学键进行粘合的方法需要水凝胶或者粘接基底具有特定的官能团，这使得反应条件严格、反应耗时、且会用到有毒物质；通过物理拓扑缠绕的方法虽然不需要特定的官能团，但是此方法只适用于有微孔结构的基底，如水凝胶和生物组织。

  针对这一问题，西安交通大学机械结构强度与振动国家重点实验室、航天航空学院软机器实验室研究人员卢同庆教授和高扬副教授提出通用粘接的概念，实现了水凝胶与多种异质材料的强韧粘接。该方法以聚丙烯酸接枝儿茶酚形成的长链聚合物作为胶水，简单方便地使多种水凝胶与多种材料（玻璃、金属、塑料、弹性体、生物组织）形成有效粘接。

1、通用粘接方法的基本原理：“缝合-成键”策略

图1 通用粘接的机理示意图

  实现通用粘接，无需对水凝胶和粘接基底表面做任何修饰或处理。研究人员提出了将物理拓扑缠绕作用与化学键合相结合的“缝合-成键”策略。作为胶水的聚合物溶液可以扩散到水凝胶网络中，带有特殊官能团的聚合物长链在氧化剂的触发下发生交联，原位形成的聚合物网络像“分子缝线”一样与水凝胶网络拓扑缠绕在一起，同时聚合物链上的官能团可以通过各种相互作用与不同基底材料键合在一起（图1a）。受自然界的贻贝粘接启发，儿茶酚分子不仅可以自聚合而且可与不同基底粘接，因此提出了将儿茶酚单体接枝在天然高分子长链上作为胶水实现通用粘接策略（图1b）。以PAAM水凝胶为例，研究人员将胶水涂覆在水凝胶表面，静置数分钟，待带有儿茶酚的聚丙烯酸链渗透至水凝胶中；随后滴加一定的氧化剂NaIO₄溶液至粘接基底上。氧化剂触发儿茶酚自聚合，将聚丙烯酸分子链交联成网络，与水凝胶自身的网络形成拓扑缠绕，同时聚合物侧链上的儿茶酚通过不同的相互作用与不同基底（玻璃、金属、塑料、弹性体、生物组织）连接，从而产生强韧粘接，其粘接能高达200-400 J/m²（图2）。

图2 水凝胶与多种基底材料的界面强韧粘接

2、通用粘接方法的普适性：适用于多种粘接基底、多种粘接胶水

  研究人员将一系列带有羧基集团的聚合物长链如透明质酸，海藻酸钠，羧甲基纤维素等作为聚合物胶水，这些聚合物胶水的粘接能依然可达150-400 J/m²（图3a）。同时，由于通用粘接方法的巧妙粘接机理，使得被这种方法不依赖于水凝胶的官能团，故此可应用到不同类型的水凝胶粘接中（图3b）。

图3 多种水凝胶作为粘接胶水的界面粘接性能

  通用粘接方法具有广泛的应用前景。除去儿茶酚以外，其他可触发性自聚合和通用粘接的单体也可被用作一系列的聚合物胶水。简单通用的粘接方法使得异质材料可通过水凝胶连接在一起，极大的简化了柔性器件和可穿戴设备中的异质材料组装问题。此外，通用粘接方法可以实现各种软硬材料与生物组织的粘接，在医学和工程应用中具有巨大的潜力。这一方法的推广有助于满足许多重要领域中的新需求。

  该研究工作发表于Advanced Functional Materials (DOI: 10.1002/adfm.202003207)。西安交通大学航天航空学院高扬副教授及硕士研究生陈姣姣为论文共同第一作者，卢同庆教授为论文通讯作者，西安交大机械结构强度与振动国家重点实验室是论文唯一通讯作者单位。

  文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202003207