设计与制备具有光学活性的手性材料已经成为化学、物理以及材料科学等领域的重要研究方向。纤维素纳米晶(CNC)可在溶液中自组装为手性光子晶体结构,如果利用外磁场来调控其组装结构,对于生物医学、光学器件等都具有重要的理论与应用价值。然而,由于CNC具有各向异性的抗磁性,调控其组装结构需要施加的磁场一般要0.5T以上的大磁场。如何降低所需的磁场强度是开拓其应用的关键。
针对该难题,朱申敏教授团队通过对CNC表面修饰四氧化三铁(Fe3O4)纳米颗粒,提升CNC对磁场响应的灵敏度,进一步将表面修饰Fe3O4纳米颗粒的CNC (Fe3O4/CNC)分散至纯的CNC中进行组装。该过程不仅解决了纳米颗粒的团聚问题,而且自组装结构得以保存,所用的磁场强度可以低到7 mT(图1),比现有报道的调控用磁场强度低2个数量级。这项研究工作为设计基于CNC组装的光学材料及相关理论研究提供了一种新的策略。
图1. (a)CNC表面原位修饰Fe3O4纳米颗粒;(b)直接蒸发干燥Fe3O4/CNC分散液得到的薄膜中纳米颗粒团聚明显;将Fe3O4/CNC分散至纯的CNC中,蒸发诱导自组装得到了胆甾相结构
CNC表面修饰的Fe3O4纳米颗粒平均粒径为5.14 nm(图2a), 并且Fe3O4/CNC有良好的分散性(图2b),高分辨透射电镜照片证实了在经诱导组装得到的薄膜样品中,磁性颗粒可均匀分散在CNC中(图2c, d)。
图2. Fe3O4/CNC的XRD图(a)和透射电镜照片(b);(c)Fe3O4高分辨透射电镜照片;(d)Fe3O4/CNC均匀分散在纯CNC中,经诱导组装得到膜材料胡截面透射电镜照片。
研究同时发现,通过这种方法制备的样品在组装成膜过程中,随着外加磁场强度的增大(由7 mT, 图3a, d)提升至15 mT , 图3c, f)时,自组装结构螺距减小(由302 nm降低至206 nm),并且组装形成的结构规整度大为增高,裂隙明显减少,这是典型的磁场诱导取向现象。
图3. 将一定比例的Fe3O4/CNC分散至CNC后,在不同外加磁场下,经蒸发诱导自组装得到的膜样品截面扫描电镜照片。
以上成果发表在ACS Nano (DOI: 10.1021/acsnano.0c00506)上。论文的第一作者为上海交通大学材料科学与工程学院金属基复合材料国家重点实验室的博士生陈天星,通讯作者为朱申敏教授。合作者是昆士兰大学的Andrew K. Whittaker教授。
原文链接:https://doi.org/10.1021/acsnano.0c00506
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