材料断裂后，常留下条纹、台阶或交叉图案（fracture patterns）。这些图案记录着裂纹传播过程与材料的力学信息。在柔软且可大幅拉伸的聚合物中，台阶高度由什么决定，又为什么常沿约45°的方向扩展？

  法国ESPCI Paris与美国康奈尔大学的研究团队，以聚丙烯酰胺（PAAm）水凝胶为模型，通过实验与建模，将台阶高度与断裂内聚长度联系起来，并从角度相关断裂能出发，为“magic angle”提供了机制解释。

  研究以“3D patterns on fractured surfaces of soft stretchable materials”为题，于2026年9月17日发表于PNAS。第一作者为ESPCI博后Tenghao Yin（尹腾昊），合作者包括ESPCI Etienne Barthel教授和康奈尔大学Chung-Yuen Hui教授，通讯作者为ESPCI Costantino Creton教授和Matteo Ciccotti教授。研究获得法国国家研究署HELDYN项目支持。

图1 水凝胶的内聚剥离、三维裂纹前沿及不同交联密度下的断裂图案。图片来源于原论文图1

  研究者固定聚合物浓度、改变交联剂比例，进行90°内聚剥离实验。随着交联密度增加，断裂图案由条带转为交叉台阶。显微观察显示，相邻子裂纹在高度和前进位置上错开，通过转折与汇合形成台阶；台阶随主裂纹前进并横向迁移，留下倾斜轨迹（图1）。

  研究采用聚合物质量分数为14.2%的PAAm水凝胶，通过改变交联剂比例调节网络结构。该体系可承受较大拉伸，且不含填料，便于考察网络性质与断裂形貌之间的关系。不同配方的初始弹性模量相近，断裂形貌却明显不同。剥离、拉伸、流变及循环加载测试表明，交联剂比例增加时，剥离韧性降低，断裂伸长和拉伸至断裂的功密度也明显变化，而初始模量变化相对有限（图2）。

图2 不同交联剂比例下水凝胶的剥离韧性与拉伸响应。图片来源于原论文图2

  凝胶在实验条件下接近弹性、滞后较小，两侧断面图案也能相互匹配。理解形貌差异因此需要关注大变形与破坏性质：材料能承受多大拉伸、形成新裂面需要多少能量，不能仅由初始“软硬”程度判断。低交联密度时，成对台阶分开后重新靠拢，留下条带；较高交联密度时，台阶持续向两侧扩展，形成交叉图案。研究以台阶高度和轨迹相对主裂纹方向的角度，定量描述这些形貌。

  光学轮廓测量显示，台阶高度从起始位置逐渐增长，随后趋于稳定；横向轮廓则呈现局部隆起和逐渐回落。台阶高度描述的是相邻断裂区域之间的特征尺度（图3）。

图3 台阶扩展角度、表面轮廓及高度与两种特征长度的比较。图片来源于原论文图3

  研究比较了两种长度：弹性黏附长度（elastoadhesive length）为断裂韧性与弹性模量之比；断裂内聚长度（fractocohesive length）为断裂韧性与拉伸至断裂功密度之比。后者纳入了材料达到破坏所需的能量密度。实验中的台阶高度约为百微米，与几十微米量级的断裂内聚长度相近，明显小于毫米量级的弹性黏附长度。这支持断裂内聚长度是描述此类软材料台阶高度的相关尺度。

  模型用台阶长度、高度和传播角度描述前沿，将三维问题分为两个过程：高度方向上相邻裂纹的相互作用影响台阶高度，主断裂面内不同方向的断裂代价影响传播角度。在稳态剥离条件下，模型考虑形成主断裂面与台阶侧面所需的能量，以及外部载荷做功；稳态弯曲能视为不变。台阶增加新生裂面，因此带来额外的能量消耗。关键假设是台阶的有效断裂能同时依赖高度与角度，并将二者近似分开处理。高度依赖描述裂纹相互作用，角度依赖描述不同加载方向的破坏代价，两类实验分别为其提供依据。

  理论模型从实际裂纹前沿出发：相邻子裂纹在高度上错开，连接它们的材料高度拉伸；局部材料破坏后，一条裂纹转折并与另一条汇合，形成台阶（图4）。

  在第一个实验中，研究者在薄片两侧引入平行、错开的裂纹，改变中间韧带长度，再拉伸至破坏。双边缺口实验将裂纹前沿的局部连接过程转化为可观察的几何（图5）。裂纹间距较大时，尖端变形相对独立；间距减小时，裂纹过程区相互影响，韧带变形趋于均匀。韧带转动并高度拉伸后，两条裂纹转折、汇合，形成台阶，实验与有限元计算展示了这一过程。单网络凝胶的特征长度仅为几十微米，精确制样困难。研究因此采用断裂内聚长度约5毫米的互穿网络凝胶，将过程放大；其韧带长度与剥离前沿子裂纹的高度间隔构成现象学类比。将破坏前输入功除以特征断裂面积，得到形成台阶的有效断裂能。它在短韧带时较高，随长度增加下降并趋于平台，转变尺度与断裂内聚长度相近。模型据此用随间距衰减的相互作用项描述高度依赖，将裂纹间隔、韧带受力和破坏代价联系起来，为理解台阶高度提供物理依据。

图4 台阶形成的几何模型与两类局部力学过程。选自原论文图4A

图5 双边缺口拉伸实验、韧带变形与形成台阶的有效断裂能。选自原论文图4B至4D

  在第二个实验中，变角度剥离实验通过改变开口角度，测量剥离力并换算断裂能。低交联密度凝胶的断裂能对角度不敏感，较高交联密度凝胶则表现出明显的角度依赖性（图6）。主裂纹前进相同距离时，台阶越倾斜，新生侧面面积越大，但单位面积的断裂代价也可能降低。若断裂能不随角度变化，台阶倾向沿主裂纹方向延伸；若角度依赖足够明显，两种效应的竞争便可能选择有限角度。研究采用文中的混合模式曲线计算，得到约40°的非零角度，与实验中约45°的平台接近，将“magic angle”与材料在不同加载方向下的断裂响应联系起来。文献中的凝胶、橡胶和塑料呈现不同的图案角度（图7）。约45°是本研究较高交联密度PAAm凝胶的特征平台，并非普适常数；具体角度取决于材料的角度相关断裂能。

图6 变角度剥离实验及不同交联密度下的角度相关断裂能。选自原论文图4E和4F

图7 文献中不同材料的断裂图案角度范围。选自原论文图4G

  这项工作将材料性质与三维断裂图案联系起来：高度反映相邻裂纹的局部相互作用尺度，角度反映传播路径与断裂代价之间的竞争。相近的初始模量并不意味着相同的断裂形貌。裂纹前沿经历强烈拉伸，还受到延展性、破坏功密度及角度相关断裂能的影响。改变交联结构能够调节典型高度和角度，但台阶萌生位置仍受局部缺陷与扰动影响。因此，这种形貌调控主要体现为可重复的统计规律。研究也为功能表面设计提供思路：可进一步探索利用断裂形成的粗糙度与取向调节黏附、摩擦、润湿或光散射，具体功能仍需实验验证。

  总结：研究将三维台阶形成分解为裂纹相互作用和方向选择，通过双边缺口及变角度剥离实验，为“step height”和“magic angle”提供机制解释，强调大变形与断裂性质对形貌的影响。

  原文链接：https://doi.org/10.1073/pnas.2613575123