核能是碳中和的关键支柱,但铀矿开采和冶炼产生的放射性废水严重威胁生态与健康。现有铀提取技术常受限于被动扩散效率低、需化学调pH引发二次污染,以及吸附位点易饱和等瓶颈。本研究创新设计一种基于阳离子交换反应(CIEX)的微反应器,通过局部pH调节、自发产生的长程泵流、动态自主运动与吸附-光还原协同突破传统局限!
要点分析
要点一:
CIEX自发产生长程泵流与局部pH梯度,打破吸附-脱附平衡,实现铀离子向吸附/还原剂CPCCN的主动传输。此过程无需机械搅拌或化学试剂调pH,从源头杜绝二次污染,且动态混合使处理速度提升。
要点二:
这种微反应器兼具吸附与还原性能,在120分钟内实现1556 ± 44.5 mg/g的显著铀去除容量。
要点三:
微反应器对铀酰离子展现超高选择性,可对抗复杂水体中竞争阳离子干扰。
图1. a) CPCCN的制备过程。b) 离子交换诱导的pH梯度和长程流场用于组装CIEX和CPCCN的示意图。c) CPCCN在不同放大倍数下的FESEM图像。d) g-C3N4、CdS、CdS/g-C3N4和CPCCN的紫外-可见光谱。e) g-C3N4、CdS和CdS/g-C3N4的密度泛函理论(DFT)能带结构。f) g-C3N4、CdS、CdS/g-C3N4和CPCCN的荧光光谱。g-C3N4、CdS、CdS/g-C3N4和CPCCN的g)光电流曲线和h)电化学阻抗谱。
图2. a) CIEX的FESEM图像。b) CIEX产生的pH梯度彩色数字图像。CIEX离子交换过程产生的c) pH梯度、d) 电位和e) 流场的数值模拟。f) 在CIEX产生的3D流场中示踪颗粒的实验轨迹。g) 距离CIEX中心径向距离与收敛流速的衰减关系。图中显示的是20条速度曲线平均后的均值±标准差。实验测得的示踪颗粒向h) H-CIEX和i) Na-CIEX的轨迹,颜色表示示踪颗粒的瞬时速度。
图3. a) 由CPCCN组装引起的对称性打破导致的CIEX和CPCCN微反应器运动示意图,这种对称性打破反过来又增强了CPCCN的动态吸引力。CIEX和CPCCN在 b)纯水中和c)铀溶液中的运动过程。CIEX和CPCCN的轨迹以颜色显示其瞬时速度。d) 微反应器的速度与CIEX尺寸的关系。误差条显示平均值±标准差(n=30个数据点)。插图为不同尺寸CIEX的微反应器显微照片。刻度尺:50 μm。e) 在 50 ± 3 μm 距离处,CPCCN 在不同离子强度下的最大趋近速度。误差条显示平均值± 标准差(n = 30 个数据点)。f) 在不同离子强度下,固定 CIEX 产生的吸引范围。误差条显示平均值 ± 标准差(n = 30 个数据点)。
图4. a) 在黑暗条件下,不同CIEX与CPCCN质量比的微反应器铀提取性能(铀浓度:30 ppm)。b) 在黑暗和光照条件下,不同CPCCN与CIEX质量比的微反应器铀提取性能比较(铀浓度:30 ppm)。c) 在黑暗和光照条件下,有无离子交换的微反应器的铀提取性能比较(铀浓度:30 ppm)。d)纯扩散和流场加速扩散驱动的离子扩散COMSOL模拟结果。e) 铀浓度在第1线和第2线随到右边缘距离变化的情况。f) 通过密度泛函理论(DFT)计算确定的CPCCN上功能基团与铀离子之间的优化结构和结合能。g) 微反应器铀提取机制。
图5. a) 不同浓度铀溶液中微反应器在黑暗和光照条件下的性能对比。b) 不同铀添加非海水中微反应器在黑暗和光照条件下的性能对比(铀浓度:10 ppm)。c) CIEX在三种非海水中产生的流体流动。图中显示的是平均值±标准差(n=20条速度曲线)。d) CIEX在三种非海水中产生的流速以及e) 吸引距离随时间的变化。误差棒显示平均值± 标准差(n = 30 个数据点)f) CIEX 在三种非海水中产生的 pH 梯度颜色图。g) 微反应器在模拟受污染地下水中铀的提取,同时存在其他金属离子(U:30.0 ppm,Na+:24.9 ppm,Ca2+:26.7 ppm, K+:2.4 ppm,Mg2+:12.1 ppm,Fe3+:4.8 ppm,Mn2+:2.0 ppm,Sr2+:2.0 ppm)。h) 各种离子的分配系数Kd值。i) 微反应器的可重复使用性。
图6. a)光照后CPCCN的EDS图。b) 光照前后的CPCCN的XRD图。插图显示了铀提取前后样品的图像。c) CPCCN在光照前后的XPS光谱。d) CPCCN在光照后的U 4f光谱。e) CPCCN在光照前后的O 1s拟合光谱。f) 微反应器与其他吸附剂的铀提取比较。
相关研究成果以题为“Ion Exchange-Based Microreactors Harness Self-Generated pH Gradients and Long-range Flow for Dual-Enhanced Uranium Extraction”的论文发表在《Advanced Functional Materials》上。论文第一作者是陈玲,文章通讯作者是牛冉研究员,文章单位是华中科技大学。
原文链接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202509597
作者简介:
牛冉,华中科技大学化学与化工学院研究员、博士生导师、国家重点研发计划青年项目首席科学家,主要研究领域为功能高分子材料及微纳米机器人。目前以第一或通讯作者身份在PRL、PNAS、Sci. Adv.、ACS Nano、Adv. Sci., Small、Chem. Eng. J.、J. Hazard. Mater.、J. Mater. Chem. A、Energy Environ. Mater.、ACS Appl. Mater. Interfaces等具有重要影响力的国际刊物上发表SCI论文80余篇,获授权专利5项,申请专利9项。主持承担国家自然科学基金、重点研发计划青年科学家项目、重点研发计划子课题等国家和省部级科技项目多项,并获得湖北省海外高层次人才计划、武汉英才等多项荣誉奖励。担任Rare Metals期刊 (中科院1区,影响因子6.3),Exploration、Energy Materials和Green Carbon期刊青年编委。
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