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北化于中振、杨冬芝团队 Appl. Catal. B: Environ.:复合凝胶微反应器用于大气环境中自发吸湿和催化水解污染物
2023-04-19  来源:高分子科技

  近日,北京化工大学杨冬芝教授于中振教授团队针对在大气等自然环境中催化水解有机污染物和危化品面临的缺乏游离态体相水的瓶颈问题,设计了超吸湿性聚合物-MOF复合凝胶微反应器,用于在大气环境中自发吸湿和催化水解有机污染物。


  有机磷系列危化品或者污染物属于毒性较强的污染物。在工业、农业以及军事等领域解除有机磷污染存在着亟待解决的瓶颈问题。如有机磷酸酯类神经毒剂是目前毒性最强且使用广泛的化学战剂种类之一,安全有效地防护和解毒是人类社会面临的一项必要且紧迫的任务。近十年来,MOF粉末在液相中对有机磷酸酯类毒物表现出高效的催化活性,然而通常高度依赖于碱性缓冲液,目前基础研究聚焦在液相水中的催化水解的实验室基础研究,对防护材料的实际应用发展来说仍面临巨大的挑战,最突出的几个科学问题,一是实际应用环境如大气等自然环境,缺乏液态水;二是易挥发的碱性助催化剂;三是轻质可穿戴,催化剂MOF需要与聚合物等材料进行整合而仍然保留其高效催化活性。


  该研究设计复合凝胶微反应器具有三维多层级多孔轻质结构,为水分子的传输和存储提供有效路径和丰富位点,表现出自发的吸湿作用、快速的水合速率和持久的保水能力,结合充分暴露的MOF催化剂与胺基聚合物发挥协同催化作用,在较宽的相对湿度范围内实现了同步的吸湿和催化水解作用。复合凝胶微反应器内部开放的定向微通道有利于快速传质,表现出优异的吸湿性能,在90%相对湿度下吸湿量达到6.4 g g-1,同时展现出对有机磷中危害最大的神经毒剂模拟物4-硝基苯磷酸二甲酯DMNP)高效的催化水解作用,初始半衰期约为1.9 h,最终转化率为95.5%,实现了在大气环境中同步的吸湿和催化水解神经毒剂模拟物,为化学战剂防护材料在大气环境中的实际应用提供了重要的理论参考价值。 


1复合材料在大气环境中同步吸湿和催化水解 


2复合材料在大气环境中的吸湿性能 


3复合材料在大气环境中的催化水解性能


  该工作以“Spontaneously Super-Hygroscopic MOF-Gel Microreactors for Efficient Detoxification of Nerve Agent Simulant in Atmospheric Environments为题发表在期刊Applied Catalysis B: Environmental10.1016/j.apcatb.2023.122516)。论文第一作者为北京化工大学材料科学与工程学院博士生王雪娇,通讯作者为北京化工大学杨冬芝教授和于中振教授。该工作得到国家自然科学基金和中央高校基础研究基金的资助。


  该工作是团队近期关于新型化学污染物防护材料相关研究的最新进展之一。在之前的工作中,团队对于有机磷类有机污染物DMNP在石墨烯纤维表面的催化水解进行了系统的报道(Journal of Hazardous Materials, 2020, 393:122332;https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2020.122332);团队提出利用吸湿性聚合物基复合材料吸收潮湿空气中的水分子,实现有效收集大气水并重新分配再利用,为后续解决在大气环境中催化水解有机磷类污染物面临供水不足的问题提供可行性策略(ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14:33881?33891;https://doi.org/10.1021/acsami.2c08591。从液态游离体相水溶液环境下的催化水解走向大气等自然环境中实际污染物的消解,该系列工作迈出了创新性的一步。


  原文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0926337323001595?via%3Dihub

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(责任编辑:xu)
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