弹性体材料因其优异的柔韧性、高变形能力和环境适应性，在柔性电子、生物医学材料、智能器件和先进制造等领域具有广泛的应用前景。近年来，拓扑结构设计策略因能在不改变基础化学组成的前提下，为弹性体材料的力学性能精准设计与优化提供全新的拓扑维度，已成为高性能弹性体设计的重要方法。然而，现有拓扑设计主要聚焦于单一拓扑网络。将不同拓扑结构集成于同一网络，有望协同发挥多种拓扑机制的优势，为拓展弹性体的力学调控维度提供新的途径。

  基于此，浙江大学黄飞鹤/李光锋/杨雪团队通过巧妙的化学设计，采用分步聚合策略实现了滑环与缠结拓扑网络的协同集成，构建了兼具多重拓扑特征的弹性体网络。

  2026年9月29日，相关研究以Topological Integration of Slide-Ring and Entangled Networks为题发表在Angewandte Chemie International Edition上。

  具体而言，预先合成的醛基功能化柱[5]芳烃（EtP5-CHO）大环，在聚合反应进行的同时，借助主客体识别作用穿入原位生成的聚氨酯（PU）轴链，构建了聚轮烷（PR-PU/EtP5-CHO）（图1c）。与此同时，作者合成了基于Cu（I）配位组装的缠结节点（配合物7）。随后，通过醛亚胺缩合反应将聚轮烷和缠结节点交联，最终构建出滑环?缠结双拓扑协同的网络SEPN（图1d）。

图1. 滑环聚合物、编织型共价有机框架以及滑环-缠结双拓扑协同的网络SEPN的制备过程示意图。

  在这一设计中，EtP5-CHO大环与配合物7共同形成动态刚性交联点，而柔性聚氨酯链则穿过大环，实现了刚性结构支撑与柔性链调控的有效结合。受益于滑环结构的动态滑动能力与缠结结构的空间互锁效应的协同作用，SEPN网络展现出卓越的力学性能：一方面，动态刚性交联点构建了稳固的网络骨架，提供了高效的结构支撑（最大应力24.3 MPa，杨氏模量8.6 MPa）；另一方面，滑环结构使聚氨酯链能够在外力下沿柱[5]芳烃大环动态迁移，实现应力高效重分布，而缠结节点则通过金属配位键的力响应解离与重组，充当动态能量耗散单元。最终，这两种拓扑机制之间的协同作用不仅能够维持网络结构完整，还可实现持续的应力自适应与能量耗散，从而赋予该聚合物网络优异的韧性与动态力学性能（韧性 = 327 MJ/m³，断裂伸长率 = 2540%）。

  实验结果表明，SEPN在拉伸强度、断裂伸长率和韧性方面均显著优于对照组。与仅含滑环结构的SPN和全共价交联的CPN相比，SEPN的断裂拉伸强度达到24.3 MPa，最大应变高达2540%，韧性高达327 MJ/m³（图2a,b）。在演示实验中，仅重110毫克的SEPN薄片即可轻松提起5.00千克的哑铃，约为其自身重量的45400倍，充分展示了双拓扑协同带来的卓越力学强度（图2c）。此外，SEPN还表现出显著的变形速率依赖性和优异的缺口耐受性。在循环拉伸测试中，SEPN展现出明显的滞后现象和残余应变，且随应变增大而增强，证实了双拓扑结构在构建多重能量耗散路径中的关键作用（图2g）。即使引入约25%宽度的线性缺口，SEPN仍可拉伸至约1920%，韧性达97.4 MJ/m³（图2h）。

图2. SEPN、SPN和CPN的力学性能及拓扑结构对比。

  此外，蠕变测试结果进一步表明：相较于仅含滑环结构的SPN与全共价交联的CPN，SEPN可实现更大蠕变应变，同时保有优异的蠕变回复性能（图3a-e）。这说明双重拓扑网络具备独特的形变机制，为新型聚合物网络的设计研究提供了新思路。

图3. SEPN、SPN和CPN的蠕变回复性能，以及SEPN的循环拉伸恢复行为和结构变化示意图。

  综上所述，该研究通过将滑环与缠结两种拓扑结构集成于同一弹性体网络，突破了单一拓扑结构对材料性能调控的限制，实现了不同拓扑机制的协同作用。该工作表明，拓扑结构的集成能够拓展弹性体的结构设计空间和力学调控维度，为构筑具有多重拓扑特征的高性能弹性体材料提供了新的设计思路，也为拓扑结构工程由单一拓扑向多重拓扑协同发展提供了重要启示。

  原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.9631477