在抗菌光热治疗(aPTT)中,有效杀菌所需的高温易导致周围健康组织损伤是核心挑战之一。因此,调控材料组分比例并确定高效杀菌与最小组织损伤的平衡温度至关重要。本研究通过开发梯度功能沉积技术,构建了梯度化植酸-阳离子聚合物-中空普鲁士蓝纳米框架(PC-PBM)涂层,实现了制备参数与组分比例的快速筛选,从而优化光热抗菌活性与热损伤控制的协同平衡。
图1:中空PBMn纳米框架合成及其贯穿植酸-聚氨丙基双胍(PC)网络示意图,梯度涂层构建及协同抗菌机制。
西南大学材料与能源学院Kang En-Tang教授团队设计合成了一种中空锰掺杂普鲁士蓝(PBMn)纳米框架,并将其作为物理交联剂,贯穿于植酸与阳离子聚合物聚氨丙基双胍形成的复合网络结构中(如图1所示)。PBMn纳米框架的存在显著增强了PC网络结构的稳定性。此外,由于PC复合物的表面沉积依赖于植酸的黏附力和重力沉降作用,通过倾斜基材即可实现梯度PC-PBM涂层的构筑。该梯度涂层可用于筛选最优的光热条件,在实现高效光热抗菌活性的同时,最大限度地减少对正常组织的热损伤。以大鼠感染性疝气修复为模型,PC-PBM修饰的聚氨酯(PU)补片展现出优异的体内抗感染效果和生物相容性。
2025年6月25日,相关研究成果以“Biomimetic Engineering of Robust Gradient Antibacterial Coatings using Hollow Nanoframes of Prussian Blue Analogues”为题发表在《Advanced Materials》上。论文第一作者为西南大学材料与能源学院博士研究生何晓东,通讯作者为Kang En-Tang教授、徐立群教授和徐琨博士。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金和中央高校基本科研业务费的支持。
锰离子掺杂使中空PBMn纳米框架的紫外-可见光吸收谱发生显著红移,为后续光热治疗提供了便利;空心结构也有助于其贯穿PC网络,从而提升涂层的力学性能和稳定性。得益于植酸优异的表面粘附性,在重力沉降作用下,PC网络结构能够黏附于多种生物医用基材表面,包括不规则几何形状的表面。通过控制基材倾斜角度,可获得厚度和光热性能沿沉积轴向渐变的梯度涂层,其接触杀菌和光热杀菌的协同效应也呈梯度变化。通过优化PBMn纳米框架的比例及调控沉积参数,可获得兼具最低组织温升和高效杀菌特性的PC-PBM涂层(图2)。针对常见病原菌(大肠杆菌E. coli、金黄色葡萄球菌S. aureus)及耐药菌(耐甲氧西林金黄色葡萄球菌MRSA),PC-PBM涂层均展现出优异的抗菌活性。体外抗菌实验及转录组学分析表明,该涂层能够破坏细菌膜的完整性,并调控热休克反应、抑制群体感应、阻断生物膜形成及扰乱代谢通路等。在大鼠感染性疝气模型中,PC-PBM修饰的PU补片有效抑制了体内感染,降低了炎症水平,并促进了组织修复。同时,PC-PBM涂层还表现出良好的体内外生物相容性。这种梯度PC-PBM涂层为筛选抗菌活性和优化光热条件提供了有效策略,为生物医用材料表面改性提供了重要参考。
图2:PC-PBM涂层普适性验证、梯度涂层构筑及其厚度-光热-抗菌性能关联分析和PBMn增强机械性能评价。
近年来,Kang En-Tang教授课题组致力于研究植酸与阳离子聚合物的相互作用及其聚集体表面黏附行为,开发了一系列抗菌功能涂层(Chem. Eng. J., 2022, 440, 135917; Adv. Sci., 2023, 10, 2300354; Adv. Healthc. Mater., 2024, 13, 2302058; ACS Appl. Bio Mater., 2024, 7, 3283-3294; J. Mater. Chem. B, 2024, 12, 9238-9248; Surf. Coat. Tech., 2025, 498, 131814; ACS Appl. Mater. Interfaces, 2025, 17, 36260-36272; Adv. Mater. 2025, DOI: 10.1002/adma.202501174)。研究系统筛选了可与植酸形成稳定涂层的阳离子聚合物,利用分子动力学模拟等手段探究了二者相互作用机制,评价了涂层稳定性及其接触杀菌性能。此外,通过负载光敏剂或光热剂,进一步赋予涂层优异的协同抗菌性能。
原文链接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202501174
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