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华南理工大学文韬教授团队 Macromolecules: 基于高分子“非均相基质”的室温磷光
2024-03-14  来源:高分子科技

  纯有机室温磷光高分子在应急照明、防伪、显示等领域有着广阔的应用潜力。最早关于有机染料掺杂高分子中产生室温磷光的报道可以追溯到上世纪60年代。但是,对室温磷光高分子的研究更多地聚焦于小分子染料(磷光体),而对于高分子基质的关注十分有限。目前,大量相关研究集中在少数种类的均聚物中,如PMMA和PVA等。但在实际情况中,高分子往往是以“非均相”的状态出现在真实的材料中,例如共混物、共聚物、复合材料等。“非均相”高分子基质中室温磷光的产生与高分子微观聚集结构之间的关联鲜有研究。



  近期,华南理工大学前沿软物质学院文韬教授团队探究了β-二酮二氟硼配合物 (D1) 在“非均相”高分子基质中室温磷光的产生规律。如果将D1掺入两种均聚物,聚苯乙烯 (PS) 和聚异戊二烯 (PI) 之后,二者均不会出现余晖。前者是由于氧气淬灭,后者主要是由于基质的刚性不足;这两种情况也是影响室温磷光的最主要因素。为了探究“非均相”基质用于室温磷光材料的效果和原理,团队通过叠层、共混、以及引入嵌段结构的方法,设计了三类 “非均相”环境,跨越了1 mm - 10 nm的空间尺度范围。在这三种情况下,均可以得到绿色的室温磷光发射。究其原因,在“非均相”环境中,PS可以提供刚性基质,抑制非辐射跃迁,而PI可以有效阻隔氧气,避免三线态激子的淬灭。特别在嵌段共聚物中,有序微相分离结构充分发挥了两种高分子的协同作用,可以实现6秒的超长余晖效果。此外,研究者还通过设计实验,证明了磷光来自于材料本体,而非相界面。本工作有望对具有综合性能和实用价值的室温磷光高分子材料的开发提供一定的参考。该工作以“Room-Temperature Phosphorescence Induced by Heterogeneous Polymer Matrixes”为题发表在《Macromolecules》上(Macromolecules 2024, doi.org/10.1021/acs.macromol.4c00043)。文章第一作者是华南理工大学博士生邱露。 



  该工作是团队近期关于高分子“相结构材料”的最新进展之一。在高分子的多层级结构中,“相结构”的调控一直以来都是难点,既无法通过化学手段直接进行合成,又难以通过宏观手段进行有效调控。团队近年来针对“两亲性”高分子相结构的“跨尺度”调控及“跨领域”应用开展了一系列工作。团队通过对嵌段共聚物拓扑结构的设计,揭示了手性的“跨相区传递”机理 (Angewandte Chemie International Edition2023, e202317102)。团队发现了一类由PEO和硅钨酸形成的内含结晶,通过“两亲性”高分子实现了对杂化结晶的有效调控 (Macromolecules202053, 1415; Nanoscale202012, 16884; ACS Macro Letters202110, 272)。为了解决嵌段共聚物难以形成双连续相结构的问题,团队发展了诱导嵌段共聚物形成无规双连续结构的“动力学”手段 (Macromolecules2022, 55, 4812)。团队利用长碳链缩聚物的“两亲性”特征,提出了“混合‘非溶剂’挥发诱导相分”机理,实现了多孔材料的快速制备 (ACS Macro Letters202312, 697-702)。最近,团队开展了一系列发光高分子的探索性研究,希望通过不同领域间的交叉融合,发展具有实用价值的高分子功能材料 (Advanced Optical Materials2023, 2301546; Macromolecular Rapid Communications2023, 2300666; Polymer Chemistry202314, 2788-2796; Journal of Materials Chemistry C2022, 10, 9081-9091)。


  原文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.4c00043

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(责任编辑:xu)
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