西安交大刘峰教授团队 Angew:解析柱相液态准晶体形成机制
2023-12-25 来源:高分子科技
复杂性是化学研究的重要方向之一,与诸多自然现象息息相关。而在多种复杂结构当中,准晶是一类典型的研究对象。其中柱相液态准晶具有尤其独特的准周期性质,即其能够依照特定的放大比例进行自相似放大的同时保持准晶的特性。这一特殊准晶体系不仅有助于发展更多软物质准晶,更为框架化学以及光子带隙器件的进一步发展提供理论支持和设计思路。然而,当前这类柱相液态准晶仅发现一例,对其形成机制还缺乏理解。
图1. (a) 用于研究自组装行为的多亲性分子12/n。(b) 12/n分子的自组装行为。(c-d) 两种典型的简单柱相结构分子排布示意图。
图2. (a) 柱相液态准晶的十二重铺砌及其近似电子密度图。(b) 该十二重铺砌以为膨胀系数自相似膨胀一次后的铺砌。(c) 自相似膨胀三次后的铺砌。
图3. 随着升温,包含梯形铺砌的红色八边形铺砌实现了从平行排布到相互垂直排布的变化。
图4. (a-g) 12/n分子自组装结构所对应的二维铺砌。(h-i) 相对平行与相对无序的两种不同烷基链形态在铺砌中的作用。
上述研究揭示了柱相液态准晶产生的内在机理:在合适的体积填充效率范围内,通过温度调控多亲性分子的构象熵,形成一条边为烷基链,三条边为芳香核的梯形铺砌,进而组装为柱相液态准晶及其近似周期性结构。
论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202314454
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(责任编辑:xu)
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