在自然界中,对力学刺激的感知是活细胞的基本特性,它使得细胞能够检测、解读、响应并适应外部复杂环境。此外,力学感知在工程领域中也发挥着重要作用,如可穿戴设备和软体机器人等。尽管科研人员已经开发出多种材料和结构来感知力学刺激,但人造系统在灵敏度、能源利用效率和自主水平等方面仍然远远落后于生物系统。与此同时,近年来,生物融合(biohybrid approach)已经成为一个新兴的将生物功能嵌入到人工材料的热点领域。但迄今为止,却鲜有研究报道具有力学感知功能的活性材料体系。此外,如何用简易的方法制造活性材料、延长其寿命、缩短其响应时间、降低其维护成本,仍然是制约活性材料实际应用的关键因素。
针对该问题,在前期生物融合发光器件的基础上(Nat.Commun.13 (1), 3914),加州大学圣地亚哥分校蔡盛强教授团队,通过将力致发光海洋甲藻嵌入到生物相容性的水凝胶中,发展了一种超灵敏且强韧的力致发光活性软材料体系。该活性材料具有高灵敏度(Pa~kPa),可快速响应(~20ms),并且维护简单,只需要光照和黑暗条件进行生理循环。在疏水涂层的保护下,该活性材料在恶劣条件下(海水及酸、碱溶液)仍具有5个月的使用寿命。该材料还适用于具有高分辨率(~0.39mm)的直写式3D打印,并可以通过双网络水凝胶实现力学性能增强。此外,研究者提出了一个数学模型来分析力致发光行为,并与实验相比取得了较好的一致性。该活性材料有望用于力学传感、软体机器人和生物光疗等领域,同时也可作为一个材料平台来研究基础的生物力学感知。
一、生物活性力致发光软材料的设计和展示
首先,作者将海藻酸钠水凝胶溶液与发光细胞培养液混合,然后利用CaCl2溶液进行离子交联,将细胞限制在凝胶中(图1A)。在黑暗条件下,压缩该活性材料可触发其近乎瞬时的发光(图1B)。而用物体在该材料表面滑动,可触发其局部发光(图1C)。为了展示该材料的高灵敏度,作者让一个轻质泡沫球在其表面滚动,来自球的微小压力(~10mN)仍可激活其发光(图1D)。为了增强该活性材料在不可预测条件下的耐用性,作者在其表面制备了疏水涂层,实现了在海水环境中5个月的使用寿命(图1E)。作者进一步在涂层中加入颜料,可实现对发光颜色光谱的调节(图1F)。
图1.力致发光活性软材料的设计和概念性展示
二、用于增强活性软材料使用寿命的疏水弹性体涂层
图2.疏水涂层用于增强活性软材料的稳定性、使用寿命和力学性能
三、3D打印具有高分辨率和复杂形状的活性软材料
图3.利用3D打印将活性软材料打印成具有高分辨率的不同几何图案
四、利用生物相容性双网络水凝胶增强活性软材料的力学性能
图4.利用双网络水凝胶对力致发光活性软材料进行力学增强
五、一个用于分析力致发光行为的定量化数学模型
接下来,作者基于前期对单个发光细胞的定量化研究(Phys.Rev.Lett.125 (2), 028102;Biophys.J.108, 1341-1351),提出了一个数学模型来预测力致发光行为,并且与实验结果取得了较好的一致性。根据对细胞内力学传感途径的分析,作者提出了由一组常微分方程构建的物理模型(图5B)。在实验中,作者对长条形样品施以加载、保持和卸载三个连续的测试步(图5A;图5C,中)。在第一组测试中,作者改变了最大位移δmax,并控制位移速率不变(图5C)。在第二组测试中,作者改变了位移速率,并控制最大位移δmax不变(图 5D)。同时,作者通过视频处理,得到了发光强度随时间的变化曲线。
图5.一个用于分析力致发光行为的定量化数学模型
总而言之,借助生物融合方法,作者开发了一种高灵敏且坚韧的力致发光活性软材料,具有快速响应、长寿命、可打印、力学强韧等特点。此外,作者提出了一个数学模型来定量分析力致发光,与实验相比取得了较好的一致性。该材料有望用于软体机器人、柔性传感和生物光疗等领域。
原文及参考文献
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