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南林付宇教授课题组《Small》:双功能非对称纤维素凝胶电解质来同时抑制锂硫电池体系的穿梭效应和枝晶生长
2023-04-10  来源:高分子科技

  随着电子储能设备的日益更新换代以及电动汽车领域的发展,锂硫电池具有超高的比容量(1675 mAh/g)和超高的能量密度(2600 Wh/kg)受到科研人员的广泛关注。但硫正极的多硫化物穿梭效应和锂负极的界面不稳定是阻碍高能量密度锂硫电池商业化的主要技术问题,单纯解决多硫化物穿梭或者锂枝晶生长的问题会导致存在安全隐患或电池寿命较短的不足。针对上述问题,近日,南京林业大学付宇教授报道了一种双功能非对称纤维素凝胶电解质来同时抑制多硫化锂穿梭效应和枝晶生长的问题,为制备高性能锂硫电解质提高了新思路。


非对称纤维素凝胶电解质的设计思路


  在之前的工作中,该团队报道了一种纤维素凝胶电解质(Carbohydrate Polymers, 2022, 296: 119950)以及UiO66/黑磷的异质结(Chemical Engineering Journal, 2023, 454: 140250)的制备方法。在此基础上,为了进一步提升MOF UiO66对于多硫化锂的吸附和催化性能,提出了一种缺陷和离子化的策略来处理UiO66/黑磷异质结。同时为了提升纤维素电解质的离子迁移数来诱导锂的均匀沉积过程,提出了阳离子改性纤维素电解质的策略。结果表明,UiO66的离子化工程使得UiO66配体上的季铵盐-N+(CH3)3官能团通过静电吸附效应有效俘获负电荷的多硫根离子;而缺陷化工程则使得UiO66配体丢失,暴露更多的Zr金属位点来提升其催化性能。UiO66和黑磷的协同催化机制使得多硫化锂在异质结界面上实现了快速吸附-催化-转换的过程,有效地抑制了多硫化锂扩散过程。对于阳离子改性的纤维素凝胶电解质,通过COMSOL模拟了锂离子的沉积过程,表明纤维素电解质中季铵盐-N+(CH3)3官能团可以限制阴离子的运动过程,从而提升电解质的离子迁移数并诱导锂的均匀沉积过程,形成致密稳定的SEI膜来抑制锂晶生长的过程。 


非对称纤维素凝胶电解质的制备示意图a) 缺陷离子化UiO66/BP的制备过程;b) 阳离子型纤维素电解质的制备过程;c) 非对称纤维素电解质的制备及在锂硫电池的应用。 


多硫化锂在异质结界面的吸附和催化转化机理图

 

4 a-c) 隔膜/电解质的离子迁移数的测定;在2000 s的模拟时间内,模拟Li+Li负极上的沉积过程: d-f) 商业隔膜Celgard; g-i) ACA; j-l) QACA(锂代表红色)


  该工作以“Simultaneously Suppressing Shuttle Effect and Dendrites Growth in Lithium–Sulfur Batteries via Building Dual-functional Asymmetric-Cellulose Gel Electrolyte”为题发表在《Small》期刊上。文章第一作者为研究生黄扬泽,通讯作者为南京林业大学付宇教授。该研究得到了国家自然科学基金委,江苏省研究生科研实践创新计划项目的支持。


  原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202300076

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(责任编辑:xu)
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