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北化邓建平教授/赵彪副教授团队《Chem. Mater.》:利用圆偏振荧光能量传递实现手性可控多色圆偏振发射
2023-02-12  来源:高分子科技

  圆偏振发光CPL材料由于其独特的手性光学性质,在3D显示、信息加密及存储、光电器件等领域具有广阔的应用前景,是当今研究热点之一。手性和荧光是制备CPL材料的两个关键因素,但由于同时具有手性和荧光性质的单体种类少,因此利用非手性发光模块构建高发光不对称因子glum)的CPL是此领域的研究重点及难点。能量传递是使非手性发光模块(荧光受体)实现CPL的一个重要策略。在非液晶体系中,通过能量传递策略实现受体的CPL包含两个过程:手性传递和能量传递。受体首先经过手性传递具备手性,进而依靠能量传递实现荧光发射,最终实现CPL。在一个体系中要同时满足这两个条件目前仍是一项巨大的挑战,这可能阻碍了非液晶体系制备CPL材料的进一步发展。因此,探究仅仅依靠能量传递过程能否实现受体的CPL对基础研究和实际应用都具有重要的意义。


图1 两种圆偏振荧光能量传递途径制备CPL


  近日,北京化工大学材料科学与工程学院邓建平教授/赵彪副教授团队实现了在没有手性传递的情况下,通过辐射能量传递(RET,双层膜)和荧光共振能量转移FRET(混合膜)两种能量传递模式均可以实现受体的圆偏振发射(图1)。在这两者模式条件下,CD信号发生变化的原因均是由于非手性荧光素在其紫外-可见光特征吸收波长处对左/右圆偏振光具有同等的吸收效应所致。在双层膜中,由于空间隔离的作用,排除手性供体和受体之间的手性传递影响;在混合膜中,经比对双层膜和混合膜的CD谱图和吸收不对称因子g(abs)确认了也不存在手性传递作用(图2)。 


图2 双层膜b-e和复合膜g-h的CD谱图


  为研究双层膜和混合膜的CPL产生机理,对两种膜体系的CPL信号进行汇总,结果如表1。前面提到,无论是双层膜还是混合膜材料体系,都不存在手性传递,因此,CPL的产生机理排除手性传递。通过表格1发现,混合膜的CPL方向和双层膜的mode 1的CPL产生机理应该一致,和双层膜的mode 2不同。在mode 1中,光源先穿过供体的手性荧光膜从而供体产生圆偏振光,然后此圆偏振光激发受体形成CPL。由于此时的双层膜中的手性荧光膜(供体)和非手性荧光膜(受体)具有空间的隔离效应,因此CPL产生机理是受体通过RET过程吸收供体的圆偏振荧光的能量从而发射和供体相同旋向的CPL;在混合膜中同理,其CPL产生机理是受体通过FRET过程吸收供体的圆偏振荧光能量而发射和供体相同旋向的CPL。而双层膜的mode 2,其CPL产生机理是手性聚炔对受体的荧光的选择性吸收和透射作用。


表1 双层膜和混合膜的CPL信号汇总

注:R代表右旋圆偏振光,L代表左旋圆偏振光。


  该工作为构筑圆偏振发光材料提供了新的思路,和通过非手性模块利用能量传递构建圆偏振发光材料提供了更能简单的策略。相关研究成果以“Circularly Polarized Fluorescence Energy Transfer for Constructing Multicolor Circularly Polarized Luminescence Films with Controllable Handedness”为题发表在Chemistry of Materials上。文章第一作者是北京化工大学材料科学与工程学院博士生杨锴。该研究得到国家自然科学基金的支持。


  原文链接:https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.2c03322

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(责任编辑:xu)
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