利用半导体光催化水解制氢被认为是一种有前景的太阳能转化手段。近年来,石墨相聚合物氮化碳(g-C3N4)材料由于其可见光反应、无毒、高化学稳定性和低成本,以及其丰富的地球碳和氮元素,已成为光催化材料的研究热点之一,被认为是一种极有前途的产氢的光催化剂。然而,因g-C3N4的低表面积,光利用率不足,电子传输路径长,以及光生载体的快速重组,其光催化活性受到限制。类囊泡状g-C3N4被用来优化纯相g-C3N4的以上几个缺点,但其目前的合成方法复杂且对环境不友好,仍需进一步优化。
氮化碳囊泡结构的形成,包括超分子自组装和热聚合两个过程。
通过测量水滴的接触角,来确定样品的表面特性,大尺寸聚合物氮化碳囊泡具有较低的接触角,意味着更亲水的表面,更容易实现与H2O分子的接触发生析氢反应。
测量UV-vis确定催化剂的光学性能,提供了在光照射下囊泡结构聚合物氮化碳的光散射模型,该结构有效地提高了可见光的吸收,这归因于接触面积的增加,传播路径的强度和可见光的散射。结合带隙和CB的位置,计算VB,得到制备的光催化剂的带结构。
测试催化剂的比表面积(BET)和孔径分布,判定比表面积和孔径分布情况。从侧面反映了囊泡结构结构大大增加了g-C3N4材料的比表面积。提供光电流和阻抗(EIS)检测所制备材料的光生电子传递速率快慢,结果表明大尺寸的囊泡结构具有良好的分离效率光诱导的e--h+。荧光光谱(PL)和时间分辨瞬时PL的分析结果表明,囊泡结构确实降低了电子和空穴的重组概率,促进了光生载流子的产生。
通过无模板自组装合成的PCNNVs具有丰富的结构缺陷的多孔结构,使其能够吸附质子,大大提高了光催化制氢的活性。此外,与BCN相比,PCNNVs具有更高的比表面积,增加了活性位点,加快了光催化制氢反应的前进步伐。此外,PCNNVs的超薄壳结构为光诱导电子提供了可利用的通道,并为电子从体积向表面迁移提供了更短的扩散通道。PCNNVs-L具有最小的接触角和最好的亲水性,这加速了电子传输并导致光诱导电荷载体的快速分离。
文章第一作者为江苏科技大学能源与动力学院在读研究生孙鑫海,通讯作者为郭峰副教授与施伟龙副教授
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2022.154841
作者简介
郭峰,2018年博士毕业于长安大学市政工程,现任江苏科技大学副教授,硕士生导师,中国感光学会光催化专业委员会会员,江苏省环境科学学会会员, 新加坡维泽专家库(VE)材料科学专家委员会会员。长安大学市政工程专业博士毕业,获工学博士学位。主要从事g-C3N4基复合光催化材料的设计、构筑以及光催化性能等方面的研究工作。主持国家自然科学基金项目,江苏省青年基金项目,江苏省“青蓝工程”优秀骨干教师人才项目,校级深蓝杰出人才项目等10余项。近年来,共计以第一作者或通讯作者发表75篇SCI收录论文,其中一区SCI论文36篇(影响因子≥10的 11篇),二区论文14篇,ESI高被引论文19篇,ESI热点论文5篇,1篇获得Inorganic Chemistry Frontiers期刊2020年度最佳论文,荣获国际学术奖“最佳研究者”奖,H-index 43,国家授权发明专利3项。荣获镇江市“出彩教育人”、校“优秀教师”、本创“优秀指导教师”、省级竞赛“优秀指导教师”等称号,相关工作发表在《Applied Catalysis B: Environmental》、《Chemical Engineering Journal》、《Journal of Hazardous Materials》、《Applied Surface Science》、《Journal of Alloys and compounds》、《Separation and Purification Technology》等高水平杂志。此外,担任《Frontiers in Chemistry》客座主编以及《Journal of Hazardous Materials》、《Journal of Alloys and Compounds》、《Separation and Purification Technology》等十余个国际期刊审稿人。
施伟龙,华中科技大学博士,郑州大学博士后,现任江苏科技大学副教授,硕士生导师,中国感光学会光催化专业委员会会员,江苏省复合材料学会会员,江苏省环境科学学会会员,江苏省材料学会会员。主要从事碳基(碳点、氮化碳)复合光催化材料的设计、构筑以及光催化性能(降解、分解水制氢及防腐)等方面的研究工作。相关工作发表在Appl. Catal. B: Environ., J. Mater. Chem. A, Chem. Eng. J., ACS Appl. Mater. Inter., J. Hazard. Mater., Sep. Purif. Technol., Inorg. Chem. Front., J. Mater. Chem. B., Appl. Surf. Sci., J. Alloy Compd.等高水平杂志。截止目前,共计以第一作者或通讯作者发表76篇SCI收录论文,其中一区SCI论文36篇(影响因子≥10的13篇),二区论文22篇,ESI高被引论文22篇,ESI热点论文12篇,1篇获得Inorganic Chemistry Frontiers期刊2020年度最佳论文,H-index 41。荣获国际复合材料“最佳研究者”奖,受理发明专利2项。现主持国家自然科学基金青年项目1项、入选江苏省“双创博士”、“科技副总”人才项目、河南省博士后科研项目启动资助1项、河北省水资源可持续利用与开发实验室开发基金1项。此外,担任《Frontiers in Chemistry》、《Catalysts》客座主编以及《Applied Catalysis B: Environmental》、《ACS Catalysis》、《Journal of Hazardous Materials》、《Journal of Alloys and Compounds》、《Separation and Purification Technology》等十余个国际Top期刊审稿人。
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