全聚合物太阳能电池（All-PSC）因其在功率转换效率和长期运行稳定性方面的良好性能，是新一代光伏技术的候选产品。体相异质结活性层薄膜中的纳米形貌对有机光伏器件的光生激子（扩散和解离）和载流子（转移和传输）行为具有重要意义。然而，由于非理想的分子构象和混合热动力学行为，获得聚合物/聚合物共混物的“理想”垂直相分布形态仍然是一个巨大的挑战。
鉴于此，山东大学郝晓涛教授和殷航教授带领研究团队提出了面向全聚合物光伏器件中垂直组分分布修饰的三元辅助顺序溶液沉积（SSD）策略，并基于此策略有效提升All-PSC的光伏性能。通过结合光伏特性和原位断层吸收结果，该研究团队阐明了All-PSC中垂直组分分布和光生激子动力学之间的关系。1）PDI-2T作为第三组分辅助PM6:PY-IT的激子扩散和电荷转移；2）SSD作为一种策略，通过裁剪垂直组分分布来抑制陷阱态密度和优化激子产率。本研究中使用的三元辅助SSD策略为面向高效率应用的全聚合物有机光伏器件（OSC）的构建提供了一条可行的途径。
图1 三元辅助分步溶液沉积策略说明
图2 全聚合物活性层垂直组分分布特性
图3 光生激子及载流子动力学特性
图3a为PM6/PY-IT:PDI-2T三元SSD薄膜的2D 瞬态吸收（TA）光谱，图3b为与其相对应的不同探测波长与延迟时的TA光谱，从中可以清晰看到空穴转移过程的出现。图3c为在712、1280和626 nm处追踪了iPPs介导的空穴转移通道的动力学曲线。图3d为在626nm处提取的不同薄膜中PM6 基态漂白上升信号的动力学。实曲线为单指数拟合结果，其表明三元SSD薄膜的空穴转移速率为对比薄膜的三倍。图3e为PY-IT:PDI-2T薄膜在900 nm处的动力学，该混合相中激子扩散长度达到15nm以上。图3f为在650 nm处探测到纯PM6膜、二元和三元共混膜的时间分辨的荧光光谱衰减动力学。
图4 全聚合物光伏器件性能
图4描述了在AM 1.5G辐照下光伏器件的电流密度-电压特性。采用三元辅助SSD方法制备的基于PM6、PY-IT和PDI-2T的聚合物光伏器件中，具有更为理想的综合特性，这包括更少的陷阱辅助复合损失、较长的激子扩散长度、光生激子产率、以及较好的载流子输运与提取过程。
全文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202200478
