浙大潘鹏举教授团队:发现并揭示链缠结在多晶态高分子结晶和相转变中的重要作用
2022-01-30 来源:高分子科技
链缠结是柔性长链高分子的固有特性。与缠结高分子相比,解缠结的高分子链更容易形成规整折叠的晶体,通常具有更快的结晶速度。另外,在不同的加工条件下,结晶性高分子可形成不同的晶型;由于稳定性的差异,高分子多晶型之间可发生相转变,相转变动力学依赖于结晶相和非晶相中分子链的构象、堆积状态和运动性。作为物理交联点,缠结点显著影响分子链的运动能力,进而影响高分子不同晶型的形成动力学和相转变。但是,在分子链尺度上,链缠结对高分子不同晶型形成动力学和相转变行为的影响规律与机制目前尚不清楚。
通过冷冻干燥制备了不同缠结程度的聚丁烯-1样品(图1a)。流变分析表明,冷冻干燥的样品具有较低的模量,通过改变冷冻干燥前驱体溶液的浓度,可有效地控制样品的缠结程度(图1b,c)。解缠结的样品在熔融态长时间剪切作用后,可重新恢复至缠结的状态(图1d)。
图1 链缠结结构示意图和流变测试结果
图2 不同缠结程度样品的结晶动力学
图3 II-I晶相转变的原位WAXS结果
图4 II型晶的固体核磁T2弛豫结果(a,b)与II-I晶相转变的示意图(c)
上述结果表明,链缠结在多晶态高分子的结晶和晶相转变中发挥着重要的作用。解缠结减缓了聚丁烯-1晶型II的结晶速率,加速了晶型II至I的固-固相转变。研究结果将有助于在分子链水平上深入理解高分子多晶型形成与相转变的机理。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acsmacrolett.1c00794
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(责任编辑:xu)
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