引入氢键、离子键等非共价键作为能量耗散单元是制备高强度水凝胶的有效途径。金属配位键具有较高的键能，可用于制备力学性能优异的水凝胶材料。研究表明，在水凝胶中形成羧酸-Fe³⁺配位键作为网络的物理交联点，可有效提高水凝胶的力学性能。但是，由于Fe³⁺离子对自由基聚合的阻聚效果，含羧酸基团的水凝胶需要通过溶液浸泡以形成配位键来完成力学增韧，由此导致延扩散方向存在一定的梯度结构。聚合过程原位形成配位键讲简化凝胶制备过程并改善其力学性能，其关键是拓展新的金属配位体系，使其具有较高的键能且与聚合过程兼容。

  浙江大学郑强、吴子良团队发现锆离子（Zr⁴⁺）可以与磺酸根形成稳定的配位键，大幅提升含磺酸根的聚电解质水凝胶的力学性能（Adv. Mater. 2020, 32, 2005171）。在此基础上，该团队通过在Zr⁴⁺离子存在的条件下引发丙烯酸前驱液聚合，得到透明度高、力学性能好的物理水凝胶薄膜，其中COO–-Zr⁴⁺配位键作为物理交联点。得到的水凝胶薄膜含水量为45-95 wt%，杨氏模量为0.1-186 MPa，拉伸断裂强度为0.4-11.9 MPa，断裂应变为54-390%，，撕裂能为100-8900 J·m^-2。通过光模板引导局部聚合，可快速制备图案化水凝胶薄膜；通过形成剪纸结构，水凝胶薄膜具有更好的可拉伸性和对复杂曲面的包覆能力。研究表明，通过形成COO–-Zr⁴⁺金属配位键制备高强度水凝胶的方法适用于其他含有羧酸单元的凝胶体系，有利于拓展凝胶材料在生物、工程等领域的应用。

  该工作以“Engineering Tough Metallosupramolecular Hydrogel Films with Kirigami Structures for Compliant Soft Electronics”为题发表于Small并被选为“Editor’s choice”。浙江大学高分子系研究生虞海超为该论文第一作者，吴子良、郑强为通讯作者。该研究工作得到国家自然科学基金和浙江省科学自然基金的支持。

  论文信息：

  Hai Chao Yu, Xing Peng Hao, Chuan Wei Zhang, Si Yu Zheng, Miao Du, Songmiao Liang, Zi Liang Wu,* Qiang  Zheng* Small DOI:10.1002/smll.202103836

  原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/smll.202103836