多金属纳米粒子(NMNPs)有着广泛的应用领域,包括催化,能量储存和生物/等离子体激元成像。将多种金属元素合金合成单个纳米级产品提供了可能会超过单一元素(或一元)纳米粒子材料性能的前景。制备NMNPs的当前和主要途径来自湿化学合成,可以获得各种粒度,形状和相。然而,大多数通过湿化学方法的研究报告中合金组成不超过三种元素,这限制了组成空间。此外,更多的合成技术,包括基于印刷和光刻的方法,已经将组元向四元甚至五元纳米结构转移。
有鉴于此,美国马里兰大学胡良兵教授课题组、伊利诺伊大学芝加哥分校Reza Shahbazian-Yassar教授课题组、麻省理工学院 Ju Li教授课题组、以及约翰·霍普金斯大学Chao Wang教授课题组通力合作,发展了一种基于碳热震荡(Carbothermal shock)的合成方法,实现了集成8种元素的高熵值、单相合金纳米颗粒在形貌、尺寸、组成的控制合成。
该研究通过热冲击负载在碳载体上的前体金属盐混合物[温度?2000K,55毫秒的持续时间,?105K每秒的速率]。提出了通过将八种不同元素合金化成单相固溶体纳米颗粒(通常称为高熵合金纳米颗粒(HEA-NP)。通过控制碳热激发(CTS)参数(底物,温度,冲击持续时间和加热/冷却速率)来合成具有期望的化学(组成),尺寸和相(固溶体,相分离)的宽范围的多组分纳米颗粒。为了证明实用性,实验人员合成了五元HEA-NPs作为氨氧化催化剂,其具有?100%转化率和> 99%的氮氧化物选择性。本文第一作者是姚永刚,同期印第安纳大学布卢明顿分校Sara E. Skrabalak做了题为“Mashing up metals with carbothermal shock”的perspective,Science也作为this week in science重点报道。
图1 CTS在碳载体上合成HEA-NPs
图2 HEA-NPs的元素表征
图3 CTS过程的粒子分散机制
图4 纳米颗粒形成的动力学控制
图5 五元HEA-NPs(PtPdRhRuCe)用于氨氧化的催化性能