形状记忆聚合物（SMP）在软机器人和人造肌肉领域展现出广阔的应用前景，但其适用性很大程度上受限于恢复起始温度（T_on）的可调控性。目前，实现T_on区域化调节的主要策略包括组分调控、交联密度控制或引入动态键等，但这些方法均存在一定局限性。例如：组分调控方法常导致界面模糊或较弱的界面结合；改变交联密度方法在体系中残留的未反应组分可能在外部刺激下引起性能劣化；而依赖于动态键的策略虽支持制造后编程，却往往需要引入和移除复杂的催化体系，过程繁琐。

  针对现有挑战，哈尔滨工业大学刘宇艳教授/张东杰副教授团队提出了一种新策略：基于互穿双网络中的聚合诱导相分离，实现形状恢复起始温度的区域化调控。该策略的核心在于，无需改变化学组成或交联密度，仅通过调控双网络间的相结构即可实现性能定制。由于前驱体化学成分固定，材料的结构完整性得以保证，同时也避免了传统区域化制备方法中常见的界面控制难题。基于此策略制备的纤维制动器，表现出高能量释放效率（~96%），并能在60℃和120℃下呈现分级的双级能量释放行为。这项工作为智能驱动与能量管理器件提供了全新的材料设计思路，在软体机器人、自适应系统等领域具有广阔的应用前景。

  2026年1月4日，该研究以题为“Programmable Shape Recovery Onset Temperatures via Phase-Separated Dual-Network Polymers”的论文发表在《Advanced Functional Materials》上（DOI：10.1002/adfm.202526834）。文章第一作者是哈尔滨工业大学孙新超博士。该研究得到国家自然科学基金委的支持。

  互穿网络形状记忆材料体系通过差异化刺激触发机制实现相分离程度可控调节（图1）。当PU网络交联程度低时，PU网络约束效应较弱，此时触发PA网络生长，链段排斥效应大于PU网络约束效应，材料在微观上形成较大尺度的相分离，材料的T_on表现出两个网络中刚性网络（PU网络）特性。随着PU网络熟化，PU网络约束效应作用越来越强，材料受限聚合产生适中尺度的相分离程度，材料的T_on由刚性网络和混合程度共同决定。PU网络完全交联后，强空间限制迫使PA网络形成纳米级相分离，此时材料的T_on由混合相决定。

  借助DLP光源可区域化照射特点，可将多种相结构尺度集成于同一材料中。所制备的双形状恢复温度区域材料显示出分阶段恢复行为（图2d），进一步通过控制t_PU和区域尺寸，可以解耦和独立编程两个关键的形状记忆参数——恢复起始温度和恢复率（图2e-f）。其制备的纤维制动器实现了94%的能量固定率，在相同温度下M1和M60纤维最大转速速率存在4倍差距（图3c），双区域纤维制动器显示出两个明显的扭矩上升阶段（图3f）。致动器的整体式结构解决了界面粘附失效问题，提升了操作可靠性。

图1 通过聚合诱导相分离制备SMP的过程和机理

a–b. 聚氨酯网络（a）与聚丙烯酸酯网络（b）单体；c. 前驱体溶液；d–f. 不同聚氨酯反应时间（t_PU）下网络的交联状态：较短（d）、中等（e）与较长（f）时间；g. 集成多尺度相结构的一体材料

图2 单一试样内的双区域编程。

a–d. 集成M1与M60区域的试样制备流程示意图（a）、双温度形状记忆行为（b）、过渡区表征（c）及形状记忆性能（d）；e. M1与M60区域长度比例变化示意图；f. 不同区域长度比例的双区域材料形状恢复率对比

图3纤维致动器的性能表征

a–c. 纤维致动器的能量释放过程（a）、圈数（b）及转速（c）随时间的变化关系；d–e. M1（d）与M60（e）纤维致动器在不同温度下能量释放过程中圈数的变化；f–i. 双恢复起始温度纤维致动器的扭矩-温度关系（f）、双阶段能量释放过程（g）、循环稳定性（h）及能量再分布过程（i）

  刘宇艳教授课题组长期从事智能材料研究与应用，主要包括：1.智能材料基础研究，包括双向形状记忆聚合物合成（Chem. Eng. J., 2025, 524, 169166; Mater. Horiz., 2023, 10, 2464）、基于形状记忆微阵列的动态浸润与粘附调控（Adv. Funct. Mater., 2024, 34, 2312869; Sci. China Mater., 2022, 65(9): 2591; ACS Nano, 2020, 14, 14047; Adv. Mater., 2021, 33, 2001718; Angew. Chem. Int. Edit., 2018, 130, 3763）、形状记忆智能制动器（Adv. Funct. Mater., 2025, 35, 2419520; Adv. Sci., 2023, 10, 2205428）、自修复防腐微胶囊（Compos. Sci. Technol., 2024, 255, 110699; Chem. Eng. J., 2024, 502, 157942）等。2.智能结构与应用，包括形状记忆聚合物超材料（Chem. Eng. J.，2024, 491, 152106）、智能锁紧/释放装置（https://app.gmdaily.cn/as/opened/n/af9ca247b5924fca96a7bff8a8055c35；Compos. Commun., 2024, 51, 102105; Compos. Commun., 2024, 50, 102031）等。3.先进功能材料，如MXene的制备及应用（Angew. Chem. Int. Ed., 2024, e202418420; Matter，2022, 5, 1042; Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 132, 14029）等。

  原文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202526834