水凝胶因其高含水量、组织级柔软度和良好的生物相容性，在可穿戴电子皮肤、健康监测、康复辅助以及人机交互等领域展现出广阔的应用前景。然而，传统水凝胶力学性能较弱，在反复拉伸与循环载荷下容易出现疲劳失效，难以满足长期、稳定服役的需求。生物肌腱作为典型的承载组织，高含水量条件下仍可承受百万次以上的循环载荷而不发生明显疲劳损伤，疲劳阈值超过1,000 J m^–2。如此卓越的性能源自于其多尺度分级的纤维结构以及界面协同的能量耗散机制。然而，电纺丝、反复冻融、定向冷冻铸造、溶剂交换等传统制备方法通常仅依赖单一调控机制，难以同步实现组分调控与多尺度结构耦合。如何在水凝胶体系中重构仿肌腱的多尺度有序结构，实现强度、韧性、抗疲劳与抗冻性能的协同提升，已成为发展下一代柔性智能材料亟待解决的关键科学问题。

  成都大学魏竟江/王清远研究团队，近期提出了一种冻融–机械训练–溶剂交换协同（freeze–thawing, mechanical training, solvent–exchanging, FTMTSE）的结构调控策略，构筑出一种仿生肌腱的多尺度分级结构有机水凝胶。

  2026年5月8日，研究成果以“Tendon-Inspired, Fatigue-Resistant Conductive Organohydrogels via Solvent-Exchange-Assisted Mechanical Training”为题发表在《Advanced Materials》上。成都大学机械工程学院硕士研究生张洪铭为第一作者，通讯作者为高等研究院的王清远教授和魏竟江研究员。

  具体而言，以聚乙烯醇（PVA）为基体，引入纤维素纳米纤维（CNF）辅助分散的羟基磷灰石纳米线（HAPNW）作为类骨无机增强相；在反复冻融形成物理交联微域之后，将水凝胶浸入含三氯化铁的甘油/水二元溶剂中，并施加约200,000次的循环拉伸训练。在该过程中，冰晶诱导的初始结晶节点、循环应力驱动的链段取向、Fe3?配位交联以及甘油–水溶剂置换协同作用，使PVA/HAPNW/CNF网络在分子–纳米–微米三个层级同步实现取向化与致密化，最终在水凝胶内构筑出高度有序、致密化的肌腱状纤维束分级结构，为打破柔性水凝胶在强度、韧性、抗疲劳与抗冻性能之间的此消彼长困境提供了一种通用设计范式（图1）。

图1. 仿肌腱有机水凝胶的设计思路与FTMTSE协同制备策略

  CLSM、SAXS、XRD与SEM-EDS表征证实，PCH-T形成长程有序、致密的纤维束阵列，取向是循环加载下渐进发展的结构演化过程（图2）。在该分级结构下，PCH-T沿取向方向的拉伸强度达9.38 MPa、断裂能187.5 kJ m^-2、韧性17.52 MJ m^-3，分别为对照组的10.1、4.7和2.3倍，远优于IPN、双网络、自组装、相分离等传统增韧策略（图3）。

图2. PCH-T有机水凝胶多尺度分级纤维结构与组分分布表征

图3. PCH-T有机水凝胶的力学性能及其与现有增韧策略的对比

  PCH-T在200%应变下经30,000次循环加载预切口未明显扩展，沿取向方向的疲劳门槛值高达7.85 kJ m^-2。其增韧本征源自分子–纳米–微观三层级协同：动态Fe³⁺配位与致密氢键作为可逆牺牲键，取向纤维束桥接并偏转裂纹，最终实现“宏观柔顺、微观抗损”。借助甘油–水二元溶剂，材料在–80 °C下仍柔韧不结冰，DMA与低场NMR证实水分子主要以氢键束缚态存在，从根本上抑制了致命冰晶的形成（图4）。

图4. PCH-T有机水凝胶的疲劳门槛值、多尺度增韧机理与低温抗冻行为

  将PCH-T封装于VHB弹性体之间，构筑可在极端低温下工作的可穿戴应变传感器：25 °C与–80 °C下电导率分别为0.64与0.11 S m^-1，对手指弯曲响应约100 ms，–40 °C下经10,000次循环拉伸后信号仍稳定（图5）。集成自主开发的Keli智能手势控制系统后，仅以三只传感器即实现对无人机三自由度（3-DoF）飞行的远程手势操控，为下一代仿生柔性电子与智能人机交互提供了一种新的设计范式（图6）。

图5. PCH-T有机水凝胶在极端低温下的应变传感与人体运动实时监测

图6. 基于PCH-T有机水凝胶应变传感器的手势控制无人机飞行系统

  该研究工作得到了国家自然科学基金、四川省科技计划项目、四川省天府峨眉计划、以及湖北省隆中实验室开放项目等基金的大力支持。

  原文链接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202522423

作者简介：

魏竟江，成都大学特聘研究员，洪堡学者，四川省“天府峨眉计划”青年人才项目获得者。德国马克斯普朗克胶体与界面研究所（MPIKG）博士后，博士毕业于武汉理工大学（师从傅正义院士），在瑞士联邦材料科学与技术研究所（Empa）进行博士联合培养。主要从事仿生材料的多尺度结构设计和界面相互作用机理研究，发展仿生水凝胶的增韧和仿生陶瓷的室温化制备新技术。作为项目负责人主持国家自然科学基金等多个项目。近年来，相关的研究工作在Adv. Mater., ACS Nano, Research, Interdiscip. Mater., Adv. Funct. Mater.等期刊发表SCI论文30余篇。

王清远，四川大学教授，原成都大学校长。他于1998年获得巴黎中央学院博士学位，1999年至2003年在普渡大学工程学院从事博士后研究，并在鹿儿岛大学担任JSPS研究员。承担和完成重点、杰青和重大科研仪器项目等国家自然科学基金项目。发表Web of Science 收录论文200余篇，被他人引用5000余篇次，2014-2021连续八年入选Elsevier中国高被引学者。2006年获教育部自然科学奖一等奖（第一完成人），2014年、2019年分别获四川省科技进步奖一等奖（第一完成人），2018年、2022年分别获四川省教学成果一等奖（第一完成人），2018年获国家自然科学奖二等奖（第一完成人），2021年入选2020全球前2%顶尖科学家榜单（“生涯影响力”和“年度影响力”双榜单）。