柔性导电水凝胶在可穿戴应变传感器、生物电子医学和多功能传感元件等领域具有广阔应用前景。然而，大多数水凝胶拉伸强度差、易损坏，且缺乏自粘附性，限制了其实际应用。木材作为一种天然增强材料，可显著提升水凝胶的机械强度和尺寸稳定性，但木基水凝胶通常缺乏粘附性能。

  为此，南京林业大学杨蕊副教授在《Carbohydrate Polymers》上发表题为“Adhesive conductive wood-based hydrogel with high tensile strength as a flexible sensor”的研究成果，通过引入丙烯酰氧乙基三甲基氯化铵（DAC）构建静电相互作用网络，成功制备出具有高拉伸强度、高粘附性和优异传感性能的木基水凝胶（WDDH）。该柔性传感器在人体运动监测（如手指弯曲、行走、吞咽等）中表现出高灵敏度（GF高达4.94）和稳定性，具备在可穿戴电子、电子皮肤等领域的广泛应用潜力。不仅为生物质资源的高值化利用提供了新思路，也为开发绿色、高性能柔性传感材料提供了可行路径。

图1 WDDH的制备流程及其高黏附性、机械强度和应变信号捕获能力

  该水凝胶采用“自上而下”策略保留木材各向异性结构，经过碱处理去除半纤维素后，通过真空浸渍将含有DAC的低共熔溶剂（DES）引入木材框架，最终经紫外光聚合形成水凝胶。DAC的引入不仅增强了水凝胶与木材之间的静电作用和阳离子-π相互作用，还显著提升了材料的粘附性和机械强度。图1中还可看出WDDH具有良好的柔韧性和信号捕捉能力，适用于可穿戴设备。

图2 WDDH的形态与结构表征

  图2通过FTIR、XPS、XRD和SEM等手段系统表征了WDDH的化学结构与微观形貌。FTIR显示DAC引入后羟基峰发生红移，表明分子间氢键增强；XPS证实了氯和氮元素的存在，说明DAC成功接枝；XRD显示纤维素晶体结构仍被保留，但结晶度略有下降，说明DAC的引入在一定程度上破坏了纤维素的规整排列。SEM图像显示水凝胶基质充分填充木材细胞腔，界面结合紧密，无分层现象，表明木材骨架与水凝胶之间形成了强韧的复合结构。

图3 WDDH机械性能及在循环拉伸过程中能量损失与应力-应变行为

  图3展示了WDDH在纵向（L）和径向（R）方向的应力-应变曲线以及循环拉伸行为。由于木材的各向异性，WDDH在L方向表现出高拉伸强度（3.38 MPa），在R方向则具有高应变（274.40%）。DAC的引入显著提升了材料的应力、应变和韧性，最高分别提高了11.65倍、7.46倍和27.48倍。循环拉伸测试表明WDDH具有优异的抗疲劳性能，滞后环重叠度高，说明其能量耗散低、结构稳定性好，适用于需反复形变的传感器应用。

图4 WDDH湿膨胀性能

  图4显示了WDDH在不同方向上的湿膨胀行为。由于木材纤维的纵向排列和木质素的疏水性，WDDH在L方向的膨胀率仅为2%，而在R方向为10%，表现出明显的各向异性和良好的尺寸稳定性。这种低膨胀特性使其即使在潮湿环境下也能保持结构完整和信号稳定性，非常适合用于贴肤式传感设备。

图5 WDDH粘附性能及粘附原理示意图

  图5展示了WDDH在不同材料表面的粘附性能及其定量测试结果。WDDH对玻璃、金属、塑料、陶瓷等多种材料均表现出良好粘附性，其对玻璃的粘附强度最高可达270 kPa，是未改性样品的5.48倍。这种高粘附性源于DAC中季铵盐基团与带负电表面之间的静电相互作用。重复粘附测试表明WDDH具有较好的耐久性，即使经过10次循环仍保持较高粘附力，具备实际应用的潜力。

图6 WDDH拉伸传感性能

  图6展示了WDDH作为应变传感器的性能。在纵向（L）和径向（R）方向，其应变系数（GF）分别为4.9和1.2，灵敏度高于多数水凝胶传感器。不同速率下的拉伸传感曲线显示信号响应稳定，重复性良好。经过1000次循环拉伸后，电阻变化仍保持在稳定范围内，表明WDDH具有优.异的传感耐久性和可靠性。

图7 WDDH作为可穿戴应变传感器的实际应用

  图7展示了WDDH在实际应用中的表现。将其贴附于手指关节、肘部、膝盖和喉部等位置，可准确捕捉不同角度弯曲、步行和吞咽等动作引起的电流信号变化。信号响应迅速、稳定，且能区分不同运动幅度，显示出在可穿戴健康监测、电子皮肤等领域的应用潜力。

图8 WDDH与其他水凝胶的综合性能比较以及WDDH各项性能与胆碱基团和C=C双键含量之间相关性

  图8通过雷达图对比了WDDH与其它水凝胶在多项关键性能（如GF、粘附力、应力、应变、抗膨胀性和透明度）上的表现，显示WDDH综合性能优异。相关性分析表明，除电导率外，其余性能均与DAC中的胆碱基团和C=C双键含量呈正相关，说明DAC的引入是提升水凝胶性能的关键因素。

  本研究通过保留木质素和引入DAC策略，成功制备出具有高强度、高粘附、低膨胀、良好传感性能和生物相容性的木材基水凝胶WDDH。其纵向应变系数达4.9，径向应变达274.4%，对玻璃粘附强度高达270 kPa，在人体运动监测中表现出色。利用天然木材作为骨架，不仅大幅提升了水凝胶的机械性能，更赋予了材料可降解、生物相容性好的内在优势，顺应了可持续发展趋势。为未来开发长期、稳定、舒适的新一代可穿戴医疗监测设备与电子皮肤提供了坚实的材料基础，具有重要的科学价值与广阔的应用前景。

  论文链接：https://doi.org/10.1016/j.carbpol.2024.122954