在光响应驱动材料中,液晶弹性体(LCEs)因其可编程分子取向和可逆形变能力,成为构建智能软体机器人的关键材料之一。相比传统热驱动方式,光化学驱动不仅在水下同样有效,还能实现更高空间分辨率、更长效的形变保持,极具应用潜力。然而,构建高含量光开关单元的LCE体系通常依赖引发剂光聚合,而这在厚样品中易因光谱重叠导致聚合效率降低甚至失败。为解决这一瓶颈,近年来逐渐兴起基于非共价作用的超分子交联策略,如氢键和Diels–Alder反应,有效绕开了对光引发剂的依赖。
图1. 材料设计概念,组成与驱动机理。
近期,芬兰坦佩雷大学郭洪爽博士提出了一种无需光引发剂即可高效制备高偶氮苯含量、高取向度LCE材料的新策略(图1)。该策略利用动态卤键(Halogen Bonding)与可逆二硫键交联协同作用,构建出具有优异光化学响应性能的LCE致动器体系,突破了传统光引发固化方法在高光敏基团浓度条件下易失效的限制。在此基础上,研究者构建了多种可形状编程的软体结构,成功实现了材料在空气和水下的光驱动滚动、抓取等仿生行为(图2)。系统研究显示,该材料不仅具备可逆致动、自修复等特性,还因其可热压重构与回收能力,展现出良好的可持续应用潜力(图3)。该研究揭示了动态非共价交联在提升光化学致动效率和材料加工性能中的关键作用,为下一代智能软体机器人材料设计提供了新思路。相关成果以“Halogen-bonded Liquid Crystal Elastomers as Initiator-free Photochemical Actuators”为题发表在国际高水平期刊《Advanced Materials》上。文章的第一作者是芬兰科学院博士后研究员郭洪爽博士,共同通讯作者是郭洪爽博士和Arri Priimagi教授。
图2. 光化学LCE材料的可编程性。
图3. 光化学LCE的可回收性。
该工作构建了一种集可逆形变、形状编程与可回收重塑于一体的多模态液晶弹性体致动器。材料体系通过Aza–Michael加成反应与动态共价/非共价键协同设计,在无需光引发剂的条件下实现了对偶氮苯含量的精确调控,有效提升了光化学致动性能。同时,可逆二硫键与超分子卤键的协同赋予材料优异的可编程性与力学性能,使其可在多次加工重构后仍保持稳定的响应行为。实验展示了材料在光热与光化学驱动下实现的自驱动滚动及水下抓取等软体运动功能,展现了其在智能水下机器人等领域的广阔应用前景。该研究为发展可重构、响应多样的超分子液晶弹性体智能材料提供了新的范式。
该工作是郭洪爽博士在功能高分子与液晶弹性体(LCE)研究方向上的重要进展之一。LCE作为兼具液晶有序性与弹性体可形变性的智能材料,其性能高度依赖于分子间的可控作用力与网络结构。郭博士主要聚焦于在LCE体系中引入动态非共价作用力,包括氢键、卤键以及硫属键(如Se···N),以实现材料可编程、可逆、响应性强的力学与功能行为。在动态氢键的调控下,LCE展现出良好的可逆形变与形状记忆行为(Adv. Funct. Mater. 2024, 34, 2312068.;J. Mater. Chem. B, 2025, 13, 1704-1711)。引入卤键(尤其是I···N等类型)后,降低了编程温度以及增强了材料的分子排列与刺激响应性,有助于编程构建更高效的光/热驱动系统(Nat. Commun. 2022, 13, 7436. ;Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202309402.)。尤其是在硫属键(Se···N)的研究中,首次系统地证明了其在LCE中的作用机制与优越性能,可以通过编程实现单向形状记忆和双向形状记忆的转换(Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202508101.)。在此系列材料的基础上,他们进一步设计了具有拓扑结构特征(如Knot环)的LCE材料,结合动态非共价网络,实现了高度复杂但可控的运动模式(Adv. Mater. 2025, 2503519. https://doi.org/10.1002/adma.202503519),为发展仿生驱动、智能响应器件与软体机器人提供了全新材料方案。本系列研究不仅在基础层面加深了对非共价作用与液晶弹性行为之间关系的理解,也为未来可重构智能材料的发展提供了可复制的平台。
论文链接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202504551
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