武汉纺织大学任学宏教授团队 CEJ：具有pH响应转换双重酶活性的纳米纤维用于抗菌及过氧化氢检测

2025-02-18 来源：高分子科技

纳米酶以其类酶活性可调控性、稳定性高、经济易得等优点在生物传感及抗菌领域展现良好的应用前景。H₂O₂作为生命体内必不可少的活性氧分子广泛参与细胞内的氧化还原反应、免疫调节以及细胞正常代谢活动，对生命活动起到至关重要的作用。并且细胞内过度表达的H₂O₂会引发炎症、癌症以及神经疾病等免疫失衡导致的一系列问题，从而影响人体健康。因此开发具有H₂O₂检测活性的纳米传感器对疾病诊断及治疗具有明显的应用价值。研究发现众多过氧化物模拟酶不但可以催化H₂O₂分解产生·OH用于抗菌，同时能够用于H₂O₂可视化比色检测。但是，由于过氧化物模拟酶普遍在酸性pH下发挥较好的催化活性，其类酶催化活性的pH值依赖性极大限制其应用范围和效果。

基于此，武汉纺织大学任学宏教授团队报道了一种以碳化细菌纤维素（BC）纳米纤维作为双酶模拟物的pH响应转换催化策略。所制备的纳米纤维具有pH响应转换的过氧化物酶（POD）和卤代过氧化物酶（HPO）活性，可在不同pH值下催化H₂O₂产生羟基自由基（?OH）和氧化性Br（Br⁺），同时展现pH响应转换的H₂O₂比色检测性能，所设计的催化策略为纳米酶在细菌感染疾病的检测和治疗提供了新思路。

该工作以“Nanofibers-based dual enzyme mimics with pH-switchable catalytic function for H₂O₂ sensing and antibacterial application”为题发表于《Chemica Engineering Journal》，武汉纺织大学任学宏教授为本文唯一通讯作者，常州大学医学与健康工程学院教师张淑敏为第一作者。本研究得到了湖北省中央引领地方科技发展专项资金（2022BGE253）、江苏省高等学校自然科学研究面上项目（24KJD430001）的资助。

Fig.1 BC纳米纤维双酶模拟物的结构表征

通过酚醛聚合反应以及高温碳化在BC纳米纤维表面负载铜掺杂的碳化聚合物，结果显示纤维表面有均匀的纳米颗粒分布。通过TEM及元素扫描能谱图观察可知纳米纤维表面分布着大量的C、Cu 元素，表明其Cu掺杂的碳纳米纤维结构，XPS结果显示纳米纤维上负载的铜以0价以及2⁺价为主。

Fig.2 纳米纤维双酶模拟物的POD及HPO催化性能验证及pH响应催化活性

对纳米纤维的催化性能进行验证，研究结果表明所得纳米纤维双酶模拟物具有pH响应转换类酶催化性能，在酸性条件下具有POD酶活性，能够催化H₂O₂产生?OH；在中性和碱性条件下具有HPO酶活性，能够催化H₂O₂产生Br⁺。对比催化性能发现其类酶活性源自结构中掺杂的Cu纳米颗粒。催化活性结果显示，pH＜7时，纳米纤维在pH 3.5时显示最佳POD酶催化活性；pH≥7时，纳米纤维在pH 9.0时显示最佳催化活性。

Fig.3 基于pH响应转换双酶活性的H₂O₂比色检测性能

不同pH值下对H₂O₂的检测灵敏度检测结果显示，在特定H₂O₂浓度范围内，H₂O₂浓度与比色检测指示剂吸光度值呈线性相关；基于其双酶催化性能，不同pH值下对H₂O₂的最低检测极限呈现差异性，检测灵敏性规律与其pH响应催化活性一致，分别在pH 3.5和pH 9.0时显示最低的检测极限值。

Fig.4 基于pH响应转换双酶活性的催化抗菌性能

抗菌结果表明所得纳米纤维双酶模拟物自身无抗菌性能，基于其POD以及HPO催化作用，能够催化H₂O₂产生优于单独H₂O₂的抗菌性能，抗菌效果可归结于羟基自由基以及Br⁺对细菌的强氧化作用。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.160602

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（责任编辑：xu）

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