近年来,水凝胶凭借其独特的性能在多个领域备受关注,但其机械强度不足的问题始终是阻碍其广泛应用的一大难题。为解决这一问题,不列颠哥伦比亚大学Feng Jiang团队 (第一作者 Yuhang Ye) 创新性地提出了一种基于糖类材料的多尺度氢键增强策略,通过优化水凝胶的内部网络结构,有效提升其机械性能。这一方法的核心在于引入两种不同尺度的糖类材料——分子级的单糖(如葡萄糖)和纳米/微米级的多糖(如纤维素纳米纤维)。它们能够在水凝胶内部形成跨尺度的氢键网络,大大增强水凝胶的韧性。同时,这种增强的水凝胶还表现出优异的环境耐受能力和抗恶劣溶剂性能,即使在极端条件下也能稳定性能。例如,将水凝胶与乙醇交换后,得到的醇凝胶会因外力作用呈现出独特的鲜艳干涉色,非常适合用来制作力学-光学传感器。同时,这一策略不仅适用于多种材料体系,还展现出广阔的应用前景,比如可以作为生物电子接口用于记录生理信号。这一突破为未来开发更高质量、更耐用的水凝胶提供了新思路,也为可持续生物材料的创新应用开启了新的篇章。
2024年12月4日,该研究成果以“Toughening hydrogels through a multiscale hydrogen bonding network enabled by saccharides for a bio-machine interface? Check for updates”为题发表在期刊《Materials Horizons》(DOI:10.1039/D4MH01645A)。
图1. 概念设计与材料制备示意图 (a) 糖类材料的层级结构特征;(b) 常规水凝胶网络基于多尺度糖类的修复材料示意图。
图2. 糖类诱导修复策略的实验与理论验证。(a) PAM参考水凝胶及一系列改性水凝胶的FTIR光谱;(b) 不同水凝胶的1H NMR光谱;(c) 不同水凝胶在化学位移7.2-7.9 ppm处的放大1H NMR光谱;(d) 分子动力学模拟图,展示PAM、葡萄糖、CNF和水之间的分子间相互作用;(e) 不同体系中平均氢键数量的统计结果。
图3. 机械性能增强效果. (a) 不同水凝胶体系的典型应力-应变曲线;(b-e) 不同水凝胶体系的应力、拉伸率、断裂功和杨氏模量;(f) 数码照片展示不同水凝胶体系在刚度上的差异;(g) 将该策略与其他报道方法进行对比,基于增强因子和最大韧性列出三个具有代表性的示例,包括高功能度交联、双网络、纳米材料杂化以及材料模板化方法。
图4. 水状态表征及结合水诱导的环境适应性.(a) PAM和g-PAM/CNF水凝胶的DSC曲线;(b) PAM和g-PAM/CNF水凝胶的1H NMR光谱;(c) 各分子对的最优分子构型及其对应的结合能;(d-f) PAM和g-PAM/CNF水凝胶在环境条件下暴露24小时后的剩余重量、机械性能和离子电导率变化;(g-i) PAM和g-PAM/CNF水凝胶在冷冻干燥48小时后的剩余重量、机械性能和离子电导率变化。
图5. 恶劣溶剂抗性与构型变化诱导的干涉色 (a) 乙醇处理后的g-PAM/CNF和PAM醇凝胶的拉伸测试应力-应变曲线;(b) 乙醇处理后的g-PAM/CNF和PAM醇凝胶的拉伸率和断裂功;(c) 生成双折射引起的干涉色机制示意图; (d) 在偏振片下,g PAM/CNF醇凝胶随拉伸比变化的颜色变化(蓝色框表示未经处理的水凝胶,红色框表示醇凝胶);(e) CIE色度坐标中的颜色光谱分布。
图6. 作为生物电子接口的应用展示。(a) 数码照片展示使用水凝胶作为界面后增强的肌电图(EMG)电极贴合性能; (b, c) 通过基于g-PAM/CNF水凝胶的电极记录的即时和12小时后的EMG脉冲信号;(d) 基于EMG信号分析的信噪比(SNR)值;(e, f) 使用PAM水凝胶电极即时和12小时后记录的心电图(ECG)脉冲信号; (g) 基于PAM电极的EMG信号分析的对应信噪比(SNR)值。
论文信息:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2025/mh/d4mh01645a
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