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北林彭锋教授团队 Adv. Mater.:基于可食用魔芋多糖制备3D打印室温磷光材料
2024-04-26  来源:高分子科技

  有机室温磷光材料在生物成像、防伪、信息加密和光电显示等领域具有广阔的应用前景。然而,传统有机室温磷光材料通常以粉末或薄膜的形式存在,缺乏立体加工塑形能力,严重阻碍其实际应用。目前,制备3D室温磷光材料主要基于物理混合或喷涂方法存在相分离、迁移浸出和稳定性差等问题。开发可直接3D打印的立体有机室温磷光材料极具吸引力和挑战性。



  针对以上挑战,北京林业大学材料学院彭锋教授团队在天然产物(多糖)基室温磷光材料的研究基础上(J. Am. Chem. Soc. 2024, 146, 1294-1304Adv. Mater. 2023, 2305126. Cell Rep. Phys. Sci. 2022, 3, 101015; Small 2024, 20, 2309131; Chem. Eng. J. 2023, 451, 138923; ACS Sustain. Chem. Eng. 2024, 12, 916-924; Small Struct. 2024, 2300567J. Mater. Chem. C 2022, 10, 15629),创造性地利用具有优异流变性质的可食用天然魔芋多糖制备3D打印有机室温磷光材料在水中通过-氧共价键合在魔芋葡甘露聚糖KGM链上锚定不同共轭程度的芳基硼酸发色团,制得3D打印室温磷光油墨。基于直接墨水书写的3D打印方式构建具有高保真度高机械强度、余辉颜色可调的全色3D室温磷光材料,其最长具有2.14 s超长寿命,超过20 s余辉持续时间(图1由于水可以破坏魔芋葡甘露聚糖的氢键进而淬灭磷光,3D打印室温磷光材料还展现出独特的水/热刺激响应特性,可应用于3D防伪和3D磷光艺术品等领域。此外,可将3D打印的魔芋葡甘露聚糖室温磷光材料(RTP KGM)溶于水进行可循环的3D打印,实现回收再利用。该工作为绿色环保的3D可塑形有机室温磷光材料的制备提供了理论基础和技术支撑,将有机室温磷光材料的研究扩展到了新的维度。 


基于可食用天然产物魔芋多糖制备可3D打印室温磷光材料


  如图2所示,随着芳基硼酸共轭程度的增加,RTP KGM表现出蓝色、绿色、红色的多色室温磷光,磷光寿命最长可达2.14肉眼实际可观察到20秒以上的余辉。通过一系列的对照实验和光谱表征验证了RTP KGM-氧共价键的存在表明共价键和氢键共同限制发色团的运动,稳定三线态激子,抑制非辐射跃迁,使材料表现出优异的磷光性能 


2 RTP KGM的光物理性质


  魔芋葡甘露聚糖具有剪切变稀的流变特性,基于其制备的磷光打印油墨显示出优异的3D打印性能(图3油墨经3D打印冷冻干燥后得具有高保真度和高机械强度3D RTP材料,不易被外力破坏,为材料在各种现实场景中应用提供了保障 


KGM油墨流变特性和RTP KGM力学性能


  如图4所示,利用墨水直写3D打印技术打印了一系列具有精密3D结构的室温磷光样品。这些样品具有高机械强度,可以承受变形。由于3D印的空间可设计特性,还获得了具有防伪和信息加密功能的室温磷光盆栽、“草莓”、“汉堡”和双龙戏珠3D打印实例,拓展了3D RTP材料在高维防伪和装饰品等领域的应用。 


3D打印 RTP KGM的应用实例


  如图5所示,RTP KGM具有/热刺激响应,在至少五个循环中保持可逆性,没有明显的疲劳现象。水分子破坏RTP KGM氢键,干扰了刚性环境进而淬灭了RTP,在进行热处理后由于氢键的重构RTP会再次恢复。同时,RTP KGM可以通过溶解在水中进行无损回收用于循环3D打印。 


RTP KGM的水/热刺激响应和可循环3D打印


  以上研究成果以“3D Printed Room Temperature Phosphorescence Materials Enabled by Edible Natural Konjac Glucomannan”为题发表于《Advanced Materials》期刊。北京林业大学博士研究生吴萍为第一作者,青年教师吕保中彭锋教授为共同通讯作者。该研究得到了国家杰出青年科学基金(32225034、中央高校基本科研业务费专项资金资助(QNTD202302)、国家自然科学基金(22308028)等项目的支持。


  论文链接:https://doi.org/10.1002/adma.202402666

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(责任编辑:xu)
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