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燕山大学焦体峰、秦志辉/UCLA贺曦敏 AFM:具有良好生物相容性和抗溶胀特性的高强度、各向异性导电水凝胶作为人工电子肌腱
2023-12-25  来源:高分子科技

  人体肌腱和韧带等组织具有各向异性的微观结构,这赋予了它们优异的机械性能和特定的生物功能。然而,肌腱损伤是一种常见的肌肉疾病,愈合能力极差。随着水凝胶材料在医学领域上的快速发展,它们有望作为可植入人工肌腱,但目前水凝胶在人工肌腱方面的应用仍存在明显的缺点:缺乏类肌腱的各向异性结构,匹配的含水量,较高的机械强度,良好的生物相容性,在生理条件下性能稳定。此外,赋予可植入水凝胶实时监测关节运动和植入物状况的能力对于康复过程的精确评估是极其重要的。然而,同时实现所有这些特性是具有挑战性的。


  基于此,燕山大学焦体峰教授课题组秦志辉副教授与UCLA贺曦敏教授合作报道了一种具有各向异性、高强度、高韧性和导电性的水凝胶,并且该水凝胶具有优异的抗溶胀性能和生物相容性,并证明了其作为多功能可植入人工肌腱的巨大潜力。在该体系中,作者选择聚乙烯醇(PVA)和纤维素纳米纤维(CNF)分别作为生物相容性聚合物基质和纳米纤维增强填料,选择聚(34-乙烯二氧噻吩):聚(苯乙烯磺酸)(PEDOT:PSS)作为导电组分。通过耦合干燥诱导的强化机制和预拉伸调节的有序排列,形成了具有分层各向异性结构的致密且稳定的聚合物网络。其水凝胶网络中的相互作用包括结晶域和PVACNFPEDOT:PSS链之间的氢键。这些相互作用极大地提高了所得PCPP-D&S水凝胶的机械性能和抗溶胀能力。所得到的各向异性导电水凝胶不仅具有与人体肌腱相匹配的含水量 72.5 wt.%),而且在水合表现出了非常优异的抗溶胀能力 < 3%)、拉伸强度 (3.71 MPa))和韧性 (9.86 MJ/m3)。体内/外试验证明了其具有良好的生物相容性和显著的蛋白抗性。基于其可靠的水下应变传感特性,水凝胶可以作为智能人工肌腱,在体外模型中恢复并实时监控关节运动。进一步,肌腱缺损的大鼠模型在植入水凝胶作为肌腱替代物后表现出运动功能的有效恢复


  作者首先通过干燥和再水合过程制备了各向同性的PCPP-D&S水凝胶,研究表明这一过程不仅可以极大提高水凝胶的力学性能,同时赋予水凝胶极佳的抗溶胀特性,所制备的PCPP-D&S在水环境(PBS溶液)中可以有效地保持其力学和导电特性。 


1 PCPP-D&S水凝胶的制备和性能


2 PCPP-D&S水凝胶的机械、结构和抗溶胀性能


  进一步,为了仿生天然肌腱的特征(分层各向异性结构和高机械强度),作者将单轴预拉伸与干燥-再水合过程相结合。当各向同性的PCPP水凝胶被单轴拉伸时,原纤维网络在拉伸应力的方向上排列。在随后的干燥过程中,其长度沿拉伸方向固定,定向排列的纳米纤维通过氢键被限制,导致永久取向的原纤维网络。再水合后,形成具有各向异性结构的水凝胶。同时,其机械性能也有更大的提高。 


力学性能增强的各向异性PCPP-SD&S水凝胶的构建及性能


  更为重要的是,由于超亲水性,水凝胶表面形成的稳定的水合层减少了蛋白质、细胞和水凝胶之间的相互作用,因此,PCPP-SD&S水凝胶表现出了非常优异的生物相容性和显著的蛋白抗性。 


4 PCPP-SD&S水凝胶的防污性能和生物相容性


  当使用传统的人造材料作为受损肌腱的替代物时,缺乏对损伤恢复过程的有效监控。因此,赋予人工材料传感特性,可以定量、连续地监测和评估关节运动的康复情况。PCPP-SD&S水凝胶作为一种人工肌腱,不仅能有效恢复关节运动,还能及时响应目标运动并实时输出传感信号,显示了其作为能够实时监控关节运动的智能人工肌腱的潜力。 


5 PCPP-SD&S水凝胶作为智能人工肌腱的潜在应用


  以上研究成果近期以“Anti-Swelling, High-Strength, Anisotropic Conductive Hydrogel with Excellent Biocompatibility for Implantable Electronic Tendon”为题发表在国际知名期刊《Advanced Functional Materials》(DOI10.1002/adfm.202309500)。燕山大学环境与化学工程学院博士生李娜为文章第一作者,通讯作者为燕山大学焦体峰教授、秦志辉副教授及UCLA贺曦敏教授。此研究得到国家自然科学基金和河北省自然科学基金等资助支持。


  原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202309500

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(责任编辑:xu)
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