江南大学陈明清/施冬健课题组 ACS AMI：类皮肤组织应变硬化能力的图案化水凝胶用于应变传感器

2023-10-15 来源：高分子科技

近年来，人们一直致力于探索导电柔性材料的新兴应用，如电子皮肤、人机界面、软机器人和可穿戴监测设备等领域。值得注意的是，尤其对于表皮生物电子设备而言，电极和生物组织之间的界面要经常遭受动态变形。然而，目前柔性材料的固有缺陷（如低拉伸性、高刚度和高滞后）使得其在生物组织-材料界面处产生严重的机械失配，从而对生物电子器件的监测灵敏度产生不利影响。

许多柔性传感装置要求软材料易变形（低杨氏模量）和抗断裂（高强度）。柔性材料具有的低杨氏模量可以最大限度地减少与目标组织的机械失配，而高强度的材料可以有效防止大形变对器件的损伤以及材料的耐久性。通常情况下，低杨氏模量和高强度往往是材料设计中相互矛盾的要求。然而，皮肤具有应变硬化力学行为使皮肤具有非同寻常的力学性能组合（兼具低的杨氏模量和高的力学强度），这归因于皮肤的分级结构，即由抵抗变形的刚性胶原纤维和确保弹性后坐力的交织弹性蛋白纤维组成。因此，通过模拟生物组织的分级结构，在材料中分别构筑具有显著模量差异的柔性区域和刚性区域是赋予材料应变硬化力学特性的一种有效策略。鉴于此，江南大学陈明清/施冬健教授课题组通过在软水凝胶（PAAm）内图案化具有导电性的刚性区域(PAAc)，制备了一种兼具有应变硬化力学性能和导电性的水凝胶。其中，柔性域由两个互穿聚合物网络（PAAm/PAAm）组成，刚性域由三个互穿聚合物网络（PAAm/PAAc/PAAm）组成（图1）。具有多级结构水凝胶中的柔性域和刚性域分别模拟软弹性纤维和刚性胶原纤维的作用，在外力作用下产生顺序的力学响应从而实现应变硬化力学特性。此外，通过有限元模拟分析表明，柔性域和刚性域中的应力分布可以通过改变图案的排列方式来转换，从而有效提高图案化水凝胶的力学性能，制备得到的水凝胶强度可以达到1.20MPa，同时保持低的杨氏模量31.0kPa。此外，将聚电解质水凝胶聚丙烯酸（PAAc）圆形阵列引入聚丙烯酰胺（PAAm）水凝胶中，在保证导电性的同时也提高了水凝胶的传感灵敏度。与均相导电水凝胶相比，图案化水凝胶的电阻变化主要来自每个导电区域的变形。因此，每个图案结构域的电阻变化可以放大整体水凝胶中电阻变化，从而使得其高的传感灵敏度，在应变为100%时应变系数（GF）为1.75。

图1.图案化水凝胶的示意图合成过程和结构

图2.图案化水凝胶的力学性能

图3.（a）图案化水凝胶中刚性阵列在0-400%应变下变形的图像；（b）在50%应变下具有不同刚性域排列的图案水凝胶其内部应力分布的有限元模拟结果；（c）通过有限元模拟拉伸过程中水凝胶内部各个区域所承受的应力数值。（d）支撑层、柔性域和刚性域相应的拉伸强度和杨氏模量

图4.基于图案的水凝胶传感器的传感性能

该研究工作最近以“Skin-Inspired Patterned Hydrogel with Strain-Stiffening Capability for Strain Sensors”为题发表在《ACS Appl. Mater. Interfaces》上。论文第一作者为江南大学化学与材料工程学院博士生崔建兵，通讯作者为江南大学陈明清教授和施冬健教授。该工作得到国家自然科学基金和江苏省自然科学基金等项目的资助。

原文链接：https://doi.org/10.1021/acsami.3c12127

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（责任编辑：xu）

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