清华南策文院士、武汉理工张鑫、伍伦贡张树君等 Nat. Commun.：极性聚合物纳米复合材料中的双界面层效应

2023-09-21 来源：高分子科技

以聚合物为基体、无机纳米粒子为填料的聚合物纳米复合材料具有优异的电、力、热学综合性能，广泛应用于电力电子、信息、能源、航空航天等重要领域。长期以来，复合材料中形成的纳米颗粒/聚合物界面被认为是获得性能提升的关键因素。然而，如何理解界面效应以及界面微区的结构与性能是聚合物纳米复合材料领域长期面临的基础性难题。

近日，武汉理工大学张鑫研究员、清华大学南策文院士以及伍伦贡大学张树君教授等人合作，利用先进原子力扫描探针及电子显微技术实现了对聚合物复合材料中纳米级界面微区的高精度直接观测。基于此，发现复合材料中无机纳米颗粒与聚合物基体的界面区域内存在极性双界面层结构（图1）。该双界面层由具有一致取向偶极子的内束缚极性层（厚度10纳米）以及具有随机取向偶极子的外极性层（厚度大于100纳米）组成，且界面层聚合物均呈现出与本体聚合物不同的强极性全反式分子构型。

图1 纳米颗粒/聚合物界面微区极性双界面层的直接观测

进一步发现，在聚合物纳米复合材料内部，纳米颗粒周围的双界面层结构与颗粒间距（颗粒体积分数）的变化紧密相关，当颗粒间距减小时会导致界面区域的重叠，从而削弱界面层内聚合物极性构型的形成（图2）。分子动力学及相场模拟结果表明纳米颗粒表面电势以及颗粒间距的协同作用是形成界面层聚合物极性构型的关键作用机制（图3）。

图2 聚合物纳米复合材料中极性界面层对颗粒间距变化的响应行为

图3 分子动力学及相场模拟揭示界面聚合物极性构型的形成机制

利用极性双界面层对颗粒间距的响应行为，在具有超低无机颗粒含量的纳米复合材料中获得了显著提升的介电及压电性能（图4）。同时，利用纳米叠层设计进一步优化极性界面层的增强效应，在层状复合材料中获得了86 J/cm³的超高介电储能密度（图5）。这项工作促进了对聚合物纳米复合材料中界面基础科学问题的理解，可为高性能极性聚合物复合材料的设计与开发提供指导，并推动介电储能、电卡制冷、柔性压电传感等前沿技术领域的发展。

图4 双界面层效应对纳米复合材料极性相关性能的影响

图5 纳米叠层设计实现超高介电储能密度

该工作以“Unraveling bilayer interfacial features and their effects in polar polymer nanocomposites”为题发表于《Nature communications》（Nat. Commun. 14, 5707, 2023）。武汉理工大学博士研究生李昕蕙为论文的第一作者，武汉理工张鑫研究员、伍伦贡大学张树君教授以及清华大学南策文院士为论文的共同通讯作者。论文的重要合作者还包括武汉理工沈忠慧特聘研究员、李宝文教授，清华大学沈洋教授，中国科学技术大学马骋教授，苏州大学李有勇教授、于怡博士后等相关人员。该工作受到国家自然科学基金以及国家重点研发计划等项目的资助。

原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-41479-0

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（责任编辑：xu）

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