近年来，凝胶材料独特且高度可调的力学特性已引起各学科的极大关注。然而，溶剂在凝胶内外的动态迁移，容易干涸或溶胀，稳定性低，已经成为制约凝胶材料深入应用的瓶颈问题。虽然已经开发出多种策略来提高凝胶的稳定性，然而，从热力学角度来看，聚合物可能始终处于某种 "平衡溶胀 "状态，如果凝胶中的溶剂含量偏离平衡状态，溶剂的迁移是难以避免的。若要准确控制凝胶中的溶剂含量，需要有效抑制溶剂迁移的动力学过程。

图1. 基于“分子阻塞”超分子机制的有机凝胶构建思路

  机械互锁作用通过分子结构中的几何关系而非共价键将不同的分子连接起来，这使得非共价连接的分子可以从动力学角度保持稳定的聚集。西安交通大学化学学院“智能高分子”团队的吴宥伸副教授和张彦峰教授，从机械互锁超分子原理中汲取灵感，提出了“分子阻塞”的超分子机制，利用溶剂分子与交联网状结构之间的尺寸差异带来的阻滞，有效抑制溶剂在凝胶内的迁移。

图2. “分子阻塞”有效限制溶剂迁移

图3.大范围内材料模量的连续调控与高阻尼特性

  此外，分子堵塞效应作为一种非共价耗散机制，赋予了“分子阻塞”凝胶独特的粘弹性力学，使其具有超高阻尼，在全模量调控范围内的阻尼系数大于0.3，最大阻尼系数达 1.9；在 10,000 s^-1 的霍普金森分裂压杆测试中，最大冲击韧性达到 40.68 MJ m^-3，达到和超过了商业化的聚氨酯和聚脲材料。具有超低模量和高阻尼的“分子阻塞”凝胶可有效保护鸡蛋从 1 米高处掉落而不发生破裂，高强度“分子阻塞”凝胶可保护陶瓷装甲经受步枪射击6次而不发生碎裂。 

图4.“分子阻塞”凝胶优异的阻尼抗冲击效果

  论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202306882

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