南科大何凤教授课题组《ACS Mater. Lett.》：主链调控增强溶液聚集优化纤维状网络形貌实现高效的氯介导聚合物给体

2023-08-18 来源：高分子科技

高效的激子解离和电荷传输影响着本体异质结有机太阳能电池（BHJ-OSCs）器件的最终光伏性能。这不仅取决于其组分的材料光电子性质，还大大取决于活性层薄膜具有良好的相分离形貌。理想的活性层薄膜形貌通常被描述为在器件制备过程中能自发地形成纳米级互穿网络结构。这种形貌可以为高效的激子解离和电荷传输提供足够的界面面积和电荷转移通道，降低电荷复合损失，确保器件的优异性能。活性层薄膜通过溶液旋涂技术进行处理，薄膜的沉积在制备过程中是一个非平衡过程，对实现有利的微观形貌的形成造成了阻力。聚合物给体是活性层中的重要组分之一。具有较强溶液聚集性质的聚合物给体可以使得其在成膜过程中产生强烈的分子间相互作用影响活性层薄膜形貌的形成过程，最终的器件往往表现出更为优异的性能。探究聚合物给体溶液聚集性质调控对形貌的动态演化和光伏性能间的关系具有重要的研究意义。

近日，南方科技大学何凤教授课题组开展了一种通过主链结构调控增强氯介导聚合物给体溶液聚集能力的策略来逐步优化了活性层薄膜形貌微观结构，实现了其光伏性能的有效提升。该项研究中，作者通过聚合物主链调节系统地设计和合成了聚合物给体材料PBDQx-Cl、PBDQx-TCl和PBDQx-2TCl。

图1. 聚合物给体PBDQx-Cl、PBDQx-TCl和PBDQx-2TCl的合成路线

研究表明，结构的调整对聚合物给体的溶液聚集行为的调控有着重要影响。与PBDQx-Cl和PBDQx-TCl相比，聚合物给体PBDQx-2TCl表现出更强的溶液聚集能力。溶液聚集能力的增强，使得聚合物给体PBDQx-TCl和PBDQx-2TCl的纯膜都表现出明显的相分离形貌。其中，PBDQx-2TCl纯膜表现出更为纤细均匀的纤维状形貌以及更快的空穴迁移率。

图2. (a-c) PBDQx-Cl、PBDQx-TCl和PBDQx-2TCl的温度依赖性吸收光谱和(d-f) 聚合物纯膜形貌及其空穴迁移率

图3. (a, d) PBDQx-Cl:BTP-eC9、(b, e) PBDQx TCl:BTP-eC9和(c, f) PBDQx-2TCl:BTP-eC9活性层薄膜形貌

进一步在与小分子受体BTP-eC9后，制备得到的活性层薄膜不仅保留了纯聚合物薄膜的部分原始形貌特征，而且进一步优化了相分离微观结构。基于PBDQx-TCl:BTP-eC9的活性层薄膜形成了如同藤蔓状的形貌分布。基于PBDQx-2TCl:BTP-eC9的活性层薄膜实现了完全演变的纤维状网络形貌。这种形貌可以在活性层中有利于提供大量的界面区域和电荷传输通道，满足了更高效的激子解离、电荷传输和降低复合损失的要求。因此，在这三种聚合物中，基于PBDQx-2TCl:BTP-eC9的器件表现出了优良的短路电流密度（26.49 mA cm^-2）和填充因子（74.28%），实现了最高的光电转化效率（16.17%）。这项研究促进了对聚合物给体溶液聚集行为和微观形貌之间关系的更深入理解。这些结果也表明通过调节聚合物给体溶液聚集能力可以获得良好的纤维状网络形貌，实现优异的光伏性能。

图4. 基于PBDQx-Cl:BTP-eC9、PBDQx-TCl:BTP-eC9和PBDQx-2TCl:BTP-eC9器件的(a) J-V曲线、(b) EQE曲线、(c) J_ph与V_eff曲线、(d) 空穴和电子迁移率直方图、(e) J_SC与光密度关系曲线和(f) V_OC与光密度关系曲线

这项工作的研究成果已在线发表于《ACS Mater. Lett.》上，论文题目为“Backbone Tuning Enhances the Solution Aggregation to Refine Fibrillization Network Morphology for Efficient All-Chlorinated Polymer Donor”。论文第一作者为南方科技大学博士研究生蒲明瑞，共同第一作者为南方科技大学博士研究生赖雪。该工作得到了国家自然科学基金项目、深圳市基础研究计划项目、深圳市科技创新委员会项目以及广东省催化重点实验室项目的共同资助。

论文链接：https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.3c00566

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（责任编辑：xu）

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