手性等离子体纳米材料可选择性地与左旋或右旋圆偏振光相互作用,产生手性光学特性,即圆二色性(Circular dichroism, CD),在三维成像、信息加密、负折射率超材料、手性分子检测与合成等领域具有重要的应用前景。其手性光学性质源自于非对称的立体构型对光波相位、偏振方向和强度的改变,因此CD信号的的三要素,包括振幅、强度和正负,与其立体构型密切相关。
目前手性结构的构筑主要为两类:一、“自上而下”的方法,如:电子束光刻, 聚焦离子束刻蚀, 掠射角沉积等;二、“自下至上”的方法,通常以DNA、氨基酸、手性纤维等为模板进行胶体自组装,实现对等离子体纳米颗粒的手性排列。两者均可实现纳米尺度的高精度调控,然而前者要求高设备和时间的投入,且结构为静态,缺乏动态可调性;后者通常信号较弱,且天然生物分子对环境的敏感度,限制其适用环境。因此开发一种简单高效的新策略实现具有环境适应性、且信号可调控的手性等离子体结构是迫切需要的。
图1. 金纳米颗粒在聚合物薄膜表面大范围高度有序的线型组装及其偏振依赖的UV-Vis吸收光谱。
图2. (a-c) 聚合物微折纸结构的自卷曲行为诱导金纳米球的线型组装转变为3D 螺旋排列; (d)卷曲前后的CD光谱对比;(e, f) COMSOL理论模拟的CD光谱,以及在左-/右-圆偏振光作用下金球螺旋排列结构的电磁场分布图。
图3. 基于金纳米颗线型组装的角度实现对螺旋结构和对应CD信号的调控。
进一步通过调节金球线型组装体与聚合物薄膜卷曲轴的相对角度,获得信号呈现正负镜像对称的CD 光谱,以及实现对峰位和强度的调控(图3)。并结合COMSOL理论模拟,系统探索了单、双和三线程金球组装体、不同组装角度和金球数量对CD信号的影响,以及在左-/右旋圆偏振光下电磁场的差异,深入解释手性信号的来源。
原文链接: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202303595
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