武汉大学施晓文教授/马里兰大学Gregory F. Payne教授团队 AFM：动态响应水凝胶的可逆电化学图案化

2023-05-22 来源：高分子科技

传统的信息存储介质大多为干态的硬质材料，其平衡体系中存储的静态信息无法响应外界刺激，而生物体的信息储存和分析为动态的非平衡过程并存储在软湿介质中。水凝胶具有与生物组织相似的软湿特性，还具有良好的生物相容性和柔性，采用水凝胶材料作为信息存储介质并调控其超分子结构，能够实现信息的高效存储并响应外界刺激，这对于发展类生物组织的智能凝胶材料意义重大。

武汉大学资源与环境科学学院施晓文教授联合美国马里兰大学Gregory F. Payne教授团队基于两种刺激响应性自组装材料，即氨基多糖壳聚糖和阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠（SDS），开发了一种动态响应的信息存储介质。团队采用电化学方法（电书写），通过电信号诱导壳聚糖水凝胶的交联反应，实现了对水凝胶结构和性能的精确调控。利用电极“笔”可逆并空间选择性调控水凝胶的超分子状态，将信息写入动态响应的壳聚糖-SDS介质。通过电极控制实现信息的可逆书写和擦除，并利用水凝胶超分子结构的转变，实现信息的可逆隐藏和读取。该工作构建了智能响应的壳聚糖基信息存储介质，其在高性能智能材料、仿生器件、人机交互等领域具有良好的应用前景。

图1壳聚糖基动态响应信息存储介质的构建

利用电信号的可编程性及水凝胶的扩散性，可实现从2D到3D信息的精确存储和读取。电书写过程中，水凝胶的交联深度随阳极书写次数的增多而逐渐增加，随阴极擦除次数的增多而逐渐降低。电书写构建的静电交联网络[(Chit-H⁺-SDS)]不溶于醋酸溶液，而晶体网络交联的中性壳聚糖[(Chit)]在醋酸溶液中会被溶解，利用醋酸溶液可将电书写构建的三维水凝胶结构进行选择性去除，得到三维立体的金字塔图形。因此，通过电信号调控阳极书写强度和阴极擦除强度，可精确调控3D水凝胶的超分子结构，即可利用动态响应的壳聚糖-SDS介质进行3D信息的可逆存储及擦除。

图2 3D信息的可逆存储及擦除

NaCl可诱导SDS从球形胶束转变为蠕虫状胶束（SDS^*），从而改变水凝胶的透明度。利用SDS结构的转变，可通过两种不同方式（模糊和消失）实现壳聚糖-SDS介质中信息的隐藏和读取。Ⅰ. 阳极书写可将“海豚”图案存储在壳聚糖水凝胶中，在盐溶液中浸泡后，书写区和非书写区均变为不透明，从而使图案被模糊隐藏。而且，短时间的盐溶液和水交替浸泡，可实现信息的可逆隐藏（模糊）和读取。Ⅱ. 将阳极书写图案化的水凝胶在去离子水中清洗后，非书写区的游离SDS被去除，而书写区的壳聚糖与SDS间有强静电相互作用，SDS保留在书写区。NaOH溶液浸泡后，静电交联被破坏，书写的“海豚”图案消失，但SDS仍然保留在书写区。在盐溶液中浸泡可诱导书写区的球形SDS胶束转变为蠕虫状胶束（SDS*），使书写区再次变为不透明，消失的图案就可以重现。同样，短时间的盐溶液和水交替浸泡，可实现信息的可逆隐藏（消失）和读取。

图3 图案信息的隐藏和读取

通过在壳聚糖水凝胶上电书写手机可识别的二维码（QR码），展示了动态响应壳聚糖-SDS介质在书写、存储、修改和隐藏信息方面的应用。字母“A”的二维码可通过阳极书写存储在壳聚糖水凝胶上，并可使用手机应用程序进行识别。因此，可使用机器对电书写2D图案中的信息进行识别和解码。而且，经盐溶液浸泡被模糊隐藏的二维码，可利用阴极进行选择性擦除，并可通过阳极书写重新写入，以实现对信息的修改和更新。还可利用SDS超分子结构的可逆转变，通过两种不同的方式（即模糊和消失）对二维码信息进行可逆隐藏和读取。

图4 壳聚糖水凝胶作为动态响应的信息存储介质

上述研究成果以“Reversible Electronic Patterning of a Dynamically Responsive Hydrogel Medium”为题在线发表于期刊《Advanced Functional Materials》上。该研究工作由武汉大学完成，武汉大学资源与环境科学学院博士研究生杨晨为论文第一作者，武汉大学资源与环境科学学院施晓文教授和美国马里兰大学Gregory F. Payne教授为论文通讯作者。感谢国家自然科学基金委对该工作的资助。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202302549

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（责任编辑：xu）

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