随着环境问题日益严重，生物基塑料替代传统石油基塑料成为未来发展的趋势。然而，聚乳酸（PLA）和热塑性淀粉（TPS）等生物基塑料因其机械性能和热稳定性较差以及存在原料与人争粮的潜在影响，难以与石油基塑料抗衡。纤维素作为自然界中储量最丰富的天然聚合物之一，具有低成本和可降解等优点，但其高密度氢键网络和结晶结构使其难以热加工成型。目前，对纤维素羟基的高度化学改性是实现纤维素热加工的主要方法，但这些方法改性后仍需要添加大量致癌的芳香物质作为增塑剂，严重削弱纤维素材料的性能、使用寿命以及可持续性。因此，亟需发展新的可持续有效的纤维素热加工方法，以开发具有优异综合性能的纤维素生物塑料。

图1纤维素生物塑料的设计策略和关键特征。A） 纤维素生物塑料粉末的合成和纤维素生物塑料薄膜的制备示意图。B） 透明的纤维素生物塑料薄膜。C）薄膜良好的柔韧性。D）与聚丙烯、聚乳酸和牛皮纸等产品进行比较的雷达图。

[纤维素生物塑料的合成与表征]

图2  合成与表征。A） 氨基纤维素（AC）的合成路线。B） 希夫碱反应合成AC-TPA。C） MCC、TC、AC和AC-TPA的FT-IR光谱。D） C1s的高分辨率XPS光谱表征。E） MCC和AC-TPA的固态13C-NMR光谱。G）纤维素和F）AC-TPA（1:1）的分子结构模型。H） MDS模拟的氢键和亚胺键的数量。

【动态力学分析和热加工性能】

图3 纤维素生物塑料的DMA分析和热可再加工性。A）纤维素生物塑料的储存/损失模量和tanδ曲线作为温度的函数。B） 纤维素生物塑料在190、200和220°C下的应力松弛曲线。C） 将弛豫时间与Arrhenius方程和活化能（Ea）进行拟合。D） 纤维素生物塑料中亚胺键的动态交换。E） 再加热15分钟前后纤维素生物塑料表面的SEM图像。F）原始、再加热和重塑纤维素生物塑料的拉伸应力-应变曲线。G） 展示纤维素生物塑料再加工过程的照片。

【水稳定性和耐久性】

图4 纤维素生物塑料的水稳定性和耐溶剂性。A）水接触角B）纤维素生物塑料的吸水曲线。C） 纤维素生物塑料和纤维素膜的干和湿（在水中渗透30分钟）拉伸强度。D） 纤维素生物塑料与传统材料的力学性能比较。E） 纤维素生物塑料在水和有机溶剂中30天后的形状稳定性。

【化学和生物降解性】

图5 纤维素生物塑料的化学和生物降解。A）由于亚胺键的可逆性，纤维素生物塑料在5%乙酸溶液和1.6-己二胺中的化学降解。B） 化学降解机制包括酸催化水解和二胺单体破坏交联网络。C） PLA、牛皮纸和纤维素生物塑料在天然土壤中的降解实验。D） PLA、牛皮纸和纤维素生物塑料在50天内的失重曲线。

  原文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202301398