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浙工大董飞龙/广西大学聂双喜 Nano Energy:脉冲直流电助力废水光电耦合催化降解
2022-06-21  来源:高分子科技

  农药在全球范围内的广泛使用造成严重的水质污染。阿特拉津(ATZ)是其中用于除草的杀虫剂之一,它具有稳定结构和环境持久性,在水生生态系统中大量频繁检出。部分研究人员已证实ATZ是人体潜在的致癌因子。随着人类长期从环境中摄入ATZ,ATZ的毒性将在体内积累并对人体健康构成风险。然而,ATZ难以通过传统的废水处理方式对其进行有效降解,因此,迫切需要寻找一种高效且绿色的处理方法。



  鉴于此,浙江工业大学董飞龙博士和广西大学聂双喜教授合作开发了一种球形摩擦纳米发电机(S-TENG,通过脉冲直流电提高降解ATZ的光催化效率。本研究考察不同条件下S-TENG的电输出性能,确定其最佳输出条件。通过采用光电极(TiO2纳米管)和光催化剂(6HF-TiO2纳米片)协同降解体系,进一步提高ATZ的光利用率和降解效率。在脉冲直流电场光电催化体系中,ATZ的去除率提高了8.53%30min内矿化率提高了27.2%同时,通过EPR试验和自由基猝灭实验证明了ATZ的降解机理,结果表明,在光电催化降解过程中,摩擦电脉冲直流增加了自由基的生成。此外,羟基自由基(即?OH)在自供电光电催化系统ATZ的降解中起着至关重要的作用。


  该研究为提高光催化处理农药污染提供了一种有前景的方法,对未来农药降解的研究具有重要的指导意义。相关成果以题为“Triboelectric nanogenerator enhanced radical generation in a photoelectric catalysis system via pulsed direct-current”发表在国际著名期刊Nano Energy》上。 



 1.a) 基于水波驱动的S-TENG的自供电光催化系统用于水中ATZ降解(bS-TENG和(c)不同系统下的ATZ降解效率图(dATZ降解的反应路径。


  S-TENG的输出性能。由于S-TENG的具有多个发电单元,电学性能具有高度的对称性,因此可以实现水波能多角度的有效转换。其最大开路电压可达102V,最大电流可达5 μA,整流后,电压和电流可能达到7 V5 μA



 2. S-TENG的电输出性能(aS-TENG的基本工作机制(b)不同面积和单位数发电单元的示意图(c)输出性能测试示意图(d)和(e)单个发电单元在不同面积下的产出性能(f)和(g)不同发电单元数的电输出性能(h)和(i)整流后的电输出性能。


  光催化材料的制备及表征采用传统阳极氧化法制备TiO2纳米管,水热法制备6HF-TNSsTiO2纳米管方面,XPS进一步研究了TNT的表面元素组成,所有TiO2纳米管中均存在化学吸附氧和晶格氧。由于氧缺陷数量大,暴露表面积大,晶格氧峰面积高于化学吸附氧。活性化学吸附氧占氧气储存的很大比例,可以捕获光生电荷载体,并作为活性位点来改善光催化降解。6HF-TNSs方面,XPS显示出较高的F峰导致6HF-TNSs降解性能显著提高。



 3.a)和(bTNT6HF-TNSsSEM扫描电镜图像(c)和(d6OH-TNSsTNPSEM扫描电镜图像(eTNTXDR谱图(fTNTsXPS光谱图以及(gO 1sTi 2p的详细谱图(h6HF-TNSs6OH-TNSsTNPXDR谱图(i6HF-TNS6OH-TNSsTNPXPS光谱图以及(jO 1sTi 2pF 1s的详细谱图。


  通过水波驱动的S-TENG去除ATZ自供电光催化系统。S-TENG提供电场时,30 minATZ去除率达到100%。而没有S-TENG驱动的情况下,去除效率仅为91.47%。同时,系统在30分钟内矿化率达到54.95% 



 4.a)自供电光催化系统实物图(b)不同电机转速下的电流(c)不同电机转速下ATZ的降解(d)不同降解系统条件下的矿化率(e)自供电光电催化系统中,6HF-TNSs/TNT在五个实验周期后的可重复使用性能。


  脉冲直流电助力水中ATZ高效降解的机理在自供电系统中,S-TENG提供的外部电场有助于分离电子-空穴对并促进电荷转移到光催化电极及光催化剂表面。在电场驱动下,?OH?O2-h+峰信号强度明显高于黑暗条件下及单纯光催化条件下的峰信号强度,表明三种活性物质在自供电光电催化系统中生成量更多,对ATZ去除效率更高的巨大优势。此外,由于S-TENG的存在,废水中水波能量得到有效收集并被用于进一步降低废水处理成本。 


 5.a6HF-TNSTNT的材料模拟图(b)自供电脉冲直流电光电催化系统的机理(c)不同因素下DMPO在光催化系统中捕获的?OHEPR光谱(dDMPO在不同因素下在光催化系统中捕获的?O2-EPR光谱(e)不同因素下DMPO在光催化系统中捕获的h+EPR光谱(f)不同自由基淬灭剂条件下ATZ降解(g?O2-?OH h+ATZ降解效率的贡献(h)不同自由基淬灭剂条件下的ATZ降解效率。


  这项工作展示了一种高效的自供电光电催化系统,可提高ATZ的去除效率。60 min内该系统的ATZ去除效率达到100%。此外,系统地解释了自供电光催化系统的工作机理。外电场的存在可以产生更多的?OH?O2-h+,它们在自供电光催化反应中起重要作用。该系统利用废水处理过程中浪费的水波机械能及太阳能,实现ATZ的高效降解,为净化水提供了一种有效的方法。


  原文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2211285522005924

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