农药在全球范围内的广泛使用造成严重的水质污染。阿特拉津(ATZ)是其中用于除草的杀虫剂之一,它具有稳定结构和环境持久性,在水生生态系统中大量频繁检出。部分研究人员已证实ATZ是人体潜在的致癌因子。随着人类长期从环境中摄入ATZ,ATZ的毒性将在体内积累并对人体健康构成风险。然而,ATZ难以通过传统的废水处理方式对其进行有效降解,因此,迫切需要寻找一种高效且绿色的处理方法。
鉴于此,浙江工业大学董飞龙博士和广西大学聂双喜教授合作开发了一种球形摩擦纳米发电机(S-TENG),通过脉冲直流电提高降解ATZ的光催化效率。本研究考察不同条件下S-TENG的电输出性能,确定其最佳输出条件。通过采用光电极(TiO2纳米管)和光催化剂(6HF-TiO2纳米片)协同降解体系,进一步提高ATZ的光利用率和降解效率。在脉冲直流电场光电催化体系中,ATZ的去除率提高了8.53%,30min内矿化率提高了27.2%。同时,通过EPR试验和自由基猝灭实验证明了ATZ的降解机理,结果表明,在光电催化降解过程中,摩擦电脉冲直流增加了自由基的生成。此外,羟基自由基(即?OH)在自供电光电催化系统ATZ的降解中起着至关重要的作用。
图 1.(a) 基于水波驱动的S-TENG的自供电光催化系统用于水中ATZ降解(b)S-TENG和(c)不同系统下的ATZ降解效率图(d)ATZ降解的反应路径。
图 2. S-TENG的电输出性能(a)S-TENG的基本工作机制(b)不同面积和单位数发电单元的示意图(c)输出性能测试示意图(d)和(e)单个发电单元在不同面积下的产出性能(f)和(g)不同发电单元数的电输出性能(h)和(i)整流后的电输出性能。
图 3.(a)和(b)TNT和6HF-TNSs的SEM扫描电镜图像(c)和(d)6OH-TNSs和TNP的SEM扫描电镜图像(e)TNT的XDR谱图(f)TNTs的XPS光谱图以及(g)O 1s和Ti 2p的详细谱图(h)6HF-TNSs、6OH-TNSs和TNP的XDR谱图(i)6HF-TNS、6OH-TNSs和TNP的XPS光谱图以及(j)O 1s、Ti 2p和F 1s的详细谱图。
图 4.(a)自供电光催化系统实物图(b)不同电机转速下的电流(c)不同电机转速下ATZ的降解(d)不同降解系统条件下的矿化率(e)自供电光电催化系统中,6HF-TNSs/TNT在五个实验周期后的可重复使用性能。
图 5.(a)6HF-TNS和TNT的材料模拟图(b)自供电脉冲直流电光电催化系统的机理(c)不同因素下DMPO在光催化系统中捕获的?OH的EPR光谱(d)DMPO在不同因素下在光催化系统中捕获的?O2-的EPR光谱(e)不同因素下DMPO在光催化系统中捕获的h+的EPR光谱(f)不同自由基淬灭剂条件下ATZ降解(g)?O2-、?OH和 h+对ATZ降解效率的贡献(h)不同自由基淬灭剂条件下的ATZ降解效率。
原文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2211285522005924
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