近年来，随着对人体健康检测的需求越来越高，柔性可穿戴电子皮肤已逐渐引起人们的关注。通过物理接触输出电信号以识别触感信息的压力传感器，已在如脉搏、呼吸、声音、肢体动作等的生理信号的实时监测方面展示出了极大潜力。压阻式压力传感器因具有结构简单、信号采集简易、动态响应迅速等优势而广受青睐。压力传感器的核心传感性能是其灵敏度和线性度：高灵敏度可使传感器件具有高信号比，以实现微小压力变化的精确检测；而高线性度可提高检测的可靠性、维持灵敏度不随压力增加而衰减以及降低信号处理的复杂程度。同步优化压力传感器的灵敏度和线性度对于提高其实用价值具有十分重要的意义。目前，已有大量研究致力于提高压阻式压力传感器的传感性能，如引入表面微结构、设计导电多孔弹性体等。然而，这些传统的优化方式主要依赖于调节导电组分间接触电阻（即接触面积）的变化，难以在高灵敏度和宽线性范围之间达到平衡。因此，实现压力传感器高灵敏度和宽线性范围的同步优化仍然是一个很大的挑战。

  为同步优化压阻式压力传感器的灵敏度和线性度，本文在前期研究（ACS Appl. Mater. Interfaces 2019, 11, 28060–28071）基础上，首次提出了一种基于碳黑/聚二甲基硅氧烷（CPDMS）聚合物导电层与银纳米线（AgNW）薄膜双层导电的协同作用，实现压阻式压力传感器灵敏度与线性范围同步优化的方法。CPDMS/AgNW双导电层通过先旋涂AgNW溶液再喷涂CPDMS胶体至弹性基体进行固化而制备，可使AgNW薄膜被紧密夹在CPDMS导电聚合物和PDMS基体之间形成三明治结构（图1b）。一方面，CPDMS导电聚合物层与AgNW薄膜层的并联作用使CPDMS/AgNW双导电层具有可比肩AgNW薄膜的优异导电性；另一方面，CPDMS导电聚合物与弹性基体的保护避免了AgNW导电网络在变形中被破坏，使CPDMS/AgNW双导电层在胶带粘附、弯曲、拉伸测试中均表现出优异的导电和机械稳定性。

图1. a）高性能电阻式压力传感器的锁扣形组装方式及工作示意图。b）多孔结构及双导电材料层的SEM图片。c）CPDMS/AgNW双导电层的弯曲稳定性对比。

  为了研究CPDMS/AgNW双导电层的工作机理，他们首先选择实心的PDMS微穹顶阵列（SDA）作为弹性基体，对比不同导电层对传感性能的影响。研究发现，单导电层的传感器件仅在0-100 Pa的微小压力范围内表现出较高的灵敏度，而CPDMS/AgNW 双导电层的协同作用可使传感器的线性范围显著提升至0-6 kPa，同时表现出高达3788.29 kPa^-1的超高灵敏度（图2）。这是因为单导电层传感器在压力作用下的电阻变化较为单一，主要受其接触电阻（接触面积）的影响。一方面，单导电层有限的电阻相对变化限制了传感器的灵敏度；另一方面，SDA结构在压力作用下的接触面积呈非线性变化，导致其线性范围也非常有限。而对于CPDMS/AgNW 双导电层传感器，其在压力作用下的电阻变化除了受接触电阻的影响，还受到接触位置CPDMS层穿透电阻的影响。未加载压力时，SDA结构较小的接触面积和CPDMS层较差的导电性使CPDMS/AgNW 双导电层传感器具有较大的初始接触电阻和穿透电阻，电子因此难以穿过接触位置的CPDMS层到达AgNW薄膜。随着压力的增加，接触面积增大，CPDMS层也被压缩而厚度减小，接触电阻和穿透电阻因此降低，使得越来越多的电子可以穿透CPDMS层到达AgNW薄膜，从而使电阻的变化范围扩大，提升了传感器的灵敏度。此外，接触位置CPDMS层穿透电阻的协同变化，也一定程度上平衡了接触电阻的非线性变化，使CPDMS/AgNW双导电层传感器的线性范围明显提升。值得注意的是，CPDMS/AgNW双导电层传感器线性范围的提升得益于接触位置CPDMS层穿透电阻的协同变化，因此仅改变AgNW薄膜而不改变CPDMS层以及弹性体结构，可有效改变传感器的灵敏度而不影响其线性范围。

图2. a-c) 不同导电层对器件传感性能的影响。d-e）单导电层以及CPDMS/AgNW双导电层的工作机制对比。

  为进一步提高传感器的线性范围，同时维持其高灵敏度，他们选择固定CPDMS/AgNW双导电层，并引入具有更高可压缩性的多孔结构构成多孔微穹顶阵列（PDA）。弹性基体变形能力的提升，使得接触位置CPDMS层在同样压力下的压缩程度变小（图3）。换言之，需要更大的压力才能使AgNW薄膜上层的CPDMS达到最大压缩程度，进而使其穿透电阻的协同作用得以延缓，线性范围也因此得以进一步提升。研究表明，CPDMS/AgNW双导电层传感器的线性范围随弹性基体可压缩性的增加而提升。基于最大孔径为200 m的锁扣型PDA结构，CPDMS/AgNW双导电层传感器的线性范围可提升至0-70 kPa，同时维持924.37 kPa^-1的超高灵敏度。对于压阻式压力传感器，这样的优化程度在过去的研究中鲜有报道。他们也系统证明了基于该方法优化的压力传感器具有良好的可重复性、稳定性、无信号迟滞、快速响应等性能。

图3. a）SDA和PDA的可压缩性数值模拟对比。b-d）CPDMS/AgNW双导电层以及PDA结构协同优化的机理（b）和传感性能（c-d）。

  最后，他们将优化后的传感器件应用于全方位的人体生理信号的检测。得益于其高灵敏度和宽线性范围的平衡，该传感器在低压范围成功检测出具有不同音节的词句的声音震动以及脉搏信号，表现出精准识别语言和人体健康监测的潜力；在中压范围成功识别出不同程度的肌肉扩张、敲击以及屈膝动作，表现出在肌肉以及关节健康状态监测方面的潜力；在高压范围实现了站立、行走以及跑动的动作记录和分解，表现出在人体行为捕捉以及平衡能力评估方面的潜力。基于显著提升的传感器性能和全方位的应用潜力，相信通过CPDMS/AgNW双层导电和PDA结构的协同作用同步优化灵敏度和线性度的方法，对于压阻式压力传感器的发展以及柔性可穿戴电子皮肤的应用具有一定的指导意义。

图4. 声音震动（a）、脉搏（b）、肌肉扩张（c）、敲击（d）、屈膝（e）、站立（f）、行走（g）以及跑动状态（h）的监测。

  该工作受到了澳门科学技术发展基金（FDCT-0037/2018/A1）、澳门大学研究服务及知识转移办公室（MYRG2017-00089-FST，MYRG2018-00063-IAPME）的经费支持，同时也受到国家自然科学基金（Grant No. 11674210）的部分支持。相关成果发表于ACS Applied Materials & Interfaces，文章的第一作者为澳门大学应用物理及材料工程研究院博士生冀冰，通讯作者为周冰朴助理教授。

  原文链接：https://doi.org/10.1021/acsami.0c08910