随着经济社会的快速发展和工业化进程的日益加快,水资源遭受的污染日趋严重,地下水资源受到的重金属污染也越来越普遍。众所周知,重金属是有毒且不可生物降解的,它们不仅危害植物的生长发育,而且威胁生态安全,影响农产品质量,通过食物链危害人类健康。其中,六价铬是采矿、电镀、制革等许多不同行业的首要有毒重金属之一,主要通过大气、食物、饮水和直接接触等渠道危害人体健康。因此,来自重金属六价铬离子污染及其治理的有效方法与技术研发逐渐引起专家和学者们的重视。
对重金属污染常用处理方法有化学沉淀法、离子交换法、膜法和吸附法等。其中吸附法由于具有操作简单、有效和低成本的优点而成为新的研究热点。天然高分子吸附剂能满足人们对新材料环保型和生物相容性的需求,尤其是天然高分子气凝胶材料,在具备传统气凝胶超低密度、均一纳米级孔径、高孔隙率和高比表面积特性的同时又融入了自身的优异性能,是一类具有广阔发展前景的天然聚合物材料。在此基础上,郭鑫副教授课题组创新性地利用高度光致发光的碳量子点和天然可再生的羧甲基化纤维素纳米纤维设计并合成了三维网状结构的荧光气凝胶,该新型气凝胶可作为去除六价铬离子的高效吸附剂和浓度检测的高灵敏度传感器。
图1. 三维网状结构荧光气凝胶的合成路线
如图1所示,该三维网状结构荧光气凝胶由于原料具有可再生性和无毒性,其合成路线是环保型的。通过碱性预处理从羧甲基漂白木纤维中分离出羧甲基化纤维素纳米纤维(CM-CNF),用水热法从柠檬酸和乙二胺中制备碳量子点(CDS),通过CNF和CDS之间的化学交联形成CM-CNF-CDS。然后,利用自由基聚合合成目标产物三维网状结构荧光气凝胶。在合成过程中,CM-CNF和CDS是两种非常重要的中间体。作为气凝胶骨架的CM-CNF不仅与CDS相连,而且可以形成类似三维网的结构。用作荧光传感器的CD不仅用于检测六价铬浓度,而且还诱导六价铬聚集。由于这些结构,这种荧光气凝胶可以用作六价铬的有效吸附剂和灵敏的光学传感器。
图2. Cr(VI)的吸附和荧光传感机理
图2介绍了六价铬的有效吸附和灵敏传感机理。一旦将合成的荧光气凝胶浸入到六价铬溶液中,由于带正电荷的氨基的静电相互作用, Cr(VI)离子将扩散到合成气凝胶的表面。合成的荧光气凝胶骨架CM-CNF作为重金属离子的吸附聚集体,可以加速扩散速率。三维网状结构作为Cr(VI)离子扩散通道,为Cr(VI)离子从表面向内扩散提供了一条路径。一旦Cr(VI)离子被吸附到合成的荧光气凝胶中,其中一些Cr(VI)离子被转化为Cr(III),Cr(III)离子被合成的荧光气凝胶的氨基、羧基和羟基部分络合。基于这些独特的结构,合成的荧光气凝胶作为高效的Cr(VI)吸附剂具有很大的应用潜力。更重要的是,与CM-CNF交联的CDS被固定在合成的荧光气凝胶的三维网状结构中,可以提高荧光信号的稳定性。
以上成果以back cover的形式发表在英国皇家化学会环境类权威刊物Environmental Science-Nano(中科院环境科学与生态学类1区,Top期刊,2020)上。论文第一作者为中南林业科技大学理学院硕士生袁寒梦,论文的通讯作者为中南林业科技大学理学院郭鑫副教授。
论文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/en/c9en01394f#!divAbstract
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