聚合物固态电解质因成本低，机械性能稳定，易加工成膜，安全性能良好等原因在金属锂电池领域有责巨大的发展潜力。然而，与液态电解质不同，固态的聚合物电解质与电极之间的固体-固体界面接触性较差，这会形成较大的界面电阻，导致离子在界面间的传递受阻，从而电池的容量也会降低。除此之外，在电池循环过程中，锂金属表面会有巨大的形变，使电极与固态电解质之间的界面接触性变差，界面电阻上升。因此，如何解决聚合物固态电解质与锂金属电极的界面接触问题，对于提升固态锂电池的性能至关重要。

  针对这一问题，佐治亚理工学院的刘念教授团队创新的将基于聚碳酸丙烯酯的自适应缓冲层引入聚环氧乙烷基聚合物电解质中，不仅改善了金属锂电极与聚合物固态电解质的界面接触情况，更能够在电池循环过程中维持该界面良好的接触。引入自适应缓冲层的固态锂电池，展现出更低的界面电阻以及更高的容量。

  研究结果表明，基于聚碳酸丙烯酯的自适应缓冲层相比于聚环氧乙烷基聚合物电解质是一种较软的材料，将其夹在金属锂电极与聚合物固态电解质中间，能够形成良好的接触，改善了原有的较差的固体-固体界面。此外，自适应缓冲层的电导率明显高于聚合物固态电解质，这也进一步增强了电池的综合性能。另外，通过流变学实验，自适应缓冲层在高温下有一定的流动性，这使其能够缓解因在电池循环过程中电极形变而导致的界面接触不良问题。电化学阻抗谱给出了更直接的证据证明，自适应缓冲层的存在大大减小了电池循环前后电池内界面电阻的上升。最终，拥有自适应缓冲层的电池能够表现出更大的容量以及更稳定的库伦效率。

(a) 无自适应缓冲层电池循环前后电极电解质界面变化。

(b) 有自适应缓冲层电池循环前后电极电解质界面变化。

(c) 聚环氧乙烷固态电解质的流变实验。

(d) 自适应缓冲层的变实验。

(e) 聚环氧乙烷固态电解质及自适应缓冲层在不同温度下的离子导电率。

(f) 有无自适应缓冲层的电池在电池循环前后电池内界面电阻变化。

(g) 有无自适应缓冲层的电池不同倍率下的容量。

  以上相关成果发表在ACS APPLIED MATERIALS & INTERFACES (DOI: 10.1021/acsami.9b08285)上。论文的第一作者为佐治亚理工学院2017级硕士生杨皓辰，第一通讯作者为刘念教授，共同通讯作者为Paul Kohl教授。

  论文链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.9b08285