聚合物固体电解质因柔性,成本低,易加工,界面性能良好等优点使其在未来全固态电池中具有良好的应用潜力。然而低离子电导率以及较弱的机械强度限制了其在严酷环境下的应用。因能提高聚合物电解质的综合性能,有机-无机复合策略在众多改性方法中受到了广泛的关注。而无机填料的选择通常需要考虑多个方面,如对聚合物结晶趋势的抑制,对复合电解质机械性能的增强以及与锂盐离子之间的相互作用等。此外,最近的研究结果也表明填料和聚合物之间的界面层有利于离子的快速传输,因此如何利用界面层构筑高效离子传输网络对于提升聚合物基全固态电池的综合性能至关重要。
针对这一科学问题,西安交通大学丁书江教授团队提出将石墨相氮化碳(g-C3N4)引入聚环氧乙烷基聚合物电解质中,同时提高电解质的电学性能,热稳定性以及机械性能的新思路。以复合电解质组装的全固态电池在高温下展现出高的容量以及良好的循环稳定性。
研究结果表明,g-C3N4的加入显着降低了聚合物电解质的结晶度,通过利用聚合物-无机界面的离子快速传输性质,二维结构的g-C3N4纳米片可在聚合物中形成有效的离子传输网络,提高离子传导性。并且g-C3N4纳米片与聚合物的作用区域较大,聚合物链在外力作用下不易发生相对滑移,从而提高了电解质的力学性能。此外,g-C3N4的表面富含氮原子,其与聚合物中的锂盐相互作用,增加了锂盐的电离度。与其他二维材料不同,g-C3N4表面的缺陷可视为锂离子垂直传输的潜在通道,能够进一步提高离子传输能力。
a) g-C3N4纳米片复合聚合物电解质膜的光学照片。
b) 具有各种g-C3N4含量CSPE不同温度的离子电导率。
c) PEO,SPE和5% g-C3N4 CSPE的DSC升温曲线
d) SPE和5% g-C3N4 CSPE在1400-1150 cm-1处的FT-IR光谱。
e) 对称电池在0.1 mA cm-2下的恒电流循环性能。
f) SPE和5% g-C3N4 CSPE在0.2 C电流下电池的循环稳定性及库伦效率。
注:SPE-不含无机填料的PEO基聚合物电解质
CSPE-与无机填料复合的固态电解质
以上研究成果以”g-C3N4 nanosheets enhanced solid polymer electrolytes with excellent electrochemical performance, mechanical properties, and thermal stability”为题发表于材料学领域期刊Journal of Materials Chemistry A,同时被主编推荐为2019 Journal of Materials Chemistry A HOT Papers。西安交通大学丁书江教授为该论文的通讯作者,西安交通大学理学院为本论文的第一完成单位,2017级硕士生孙宗杰为该论文的第一作者。
该工作获得国家自然科学基金及西安交通大学青年拔尖人才计划的支持。
论文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2019/ta/c9ta00634f
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