《自然·通讯》(Nature Communications)杂志于2019年3月8日在线发表了由华东师范大学化学与分子工程学院青年教师张闽副教授和以色列理工学院Hossam Haick教授合作研究的最新成果—“时空分辨折纸递阶型电子器件应用于超灵敏检测物理和化学刺激”(Time-Space-Resolved Origami Hierarchical Electronics for Ultrasensitive Detection of Physical and Chemical Stimuli)。张闽副教授为论文第一作者,以色列理工学院Hossam Haick教授为通讯作者。学院施国跃教授、2017级分析化学硕士研究生林子杨和2015级本科生陈子晗共同参与了这项工作。
传统的分析传感方法是使用一种传感器检测一个靶标物,因此通常需要投入大量的精力、物力开发不同靶标特异性响应的传感器。为了应对这个问题,张闽副教授团队开始致力于发展基于模式识别的化学与生物传感阵列——“化学鼻/舌(Chemical Nose/Tongue)”,通过传感元件的差异化响应实现对大量靶标的模式识别区分与检测,发展了一系列新型传感分析新方法(Anal. Chem., 2018, 90, 3443-3451; Anal. Chem., 2018, 90, 8248-8253; Anal. Chem., 2018, 90, 10536-10542; Anal. Chem., 2018, 90, 10614-10620)。
在上述研究基础上,张闽副教授在以色列理工学院访学期间,结合课题组的研究进展与优势条件,进一步发展了多功能“电子鼻/舌(E-Nose/Tongue)”并实现其智能传感应用。当前,传统的“电子鼻/舌”受限于不同的传感单元在同一时间内接触在同一个平面空间内刺激分析物,使得一系列传感阵列难以成功地将复杂物理和化学刺激区分,此外,传统“电子鼻/舌”通常需要较高的成本和设计具有足够的化学多样性(例如:多个报告元素)来区分刺激物。因此,若是能够开发只用一个报告元素但它能同时识别和区分复杂物理和化学刺激的多功能传感器阵列具有重要意义和应用价值。
由于纸张以纤维素为主要材料,便宜易获取、柔软且具有疏松结构,可作为电子传感器件设计的优选载体。张闽副教授等人合成了一种“电子墨水”——聚多巴胺改性还原型氧化石墨烯构成的复合物,将其涂布在纸张上作为响应刺激的报告元素,以实现对不同类型刺激的电传导特性。受传统手工艺——折纸的启发,他们又进一步将纸张进行折叠设计,使之形成一种仿色谱结构用于负载聚多巴胺导电墨水,构筑折纸递阶型电子传感器件实现对复杂物理/化学刺激的差异化响应及模式识别分析。
时空分辨折纸递阶色谱型电子器件设计及传感应用示意图
挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds,VOCs)作为机体内新陈代谢过程的终产物,其中会包含某种疾病特有的多种VOCs(即:疾病标志物)。同时,人体在内的肺部和血液会通过体内循环系统进行分子交换,所以呼气中VOCs的组成及水平与血液中的成分密切关联,对这些VOCs的直接且综合性的评估,可以判定一个人是否患病及病程情况等,也可以快速反映某种疾病相关新陈代谢活动的潜在变化。基于此,张闽等人使用所构建的时空分辨折纸递阶色谱型电子传感阵列,可以对温度、相对湿度和光照等物理刺激有良好的响应,对烷烃类、醇类、酮类和有机酸类在内的12种VOCs进行了模式识别区分与检测,并可以进一步实现VOCs类似物如同系物及构造异构体(2-己酮,己醛和庚醛;邻、间、对二甲苯)与对映异构体(手性2-辛醇与手性2-丁醇)的区分检测。结合新颖的呼吸活检概念,张闽等人所设计的“电子鼻/舌”有望针对癌症、炎症和感染病等疾病进行早期检测和诊断。
综上所述,张闽副教授及其合作者通过将仿生纳米材料制备及表面改性、折纸传感阵列、数据挖掘等技术相结合,制备功能导电墨水并构筑具有时空分辨仿色谱特性的折纸递阶型多功能传感器件,应用于复杂物理和化学刺激的区分及检测分析,为未来可穿戴和便携式电子设备的可扩展和低成本开发提供技术支撑和有效的解决方案。
本项研究得到了比尔及梅琳达·盖茨基金会、欧盟“地平线2020”计划、国家自然科学基金面上项目、上海市科委重点项目和国家留学基金委的大力支持。
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