液晶弹性体(LCEs)是一类能够在外部刺激下发生可逆宏观形变的智能材料,在驱动器、人工肌肉、软体机器人和智能织物等领域具有广阔的应用前景。其中,互穿型复杂结构有望将多种功能网络集成于同一驱动器,带来更丰富的形变模式与更优的整体力学性能。然而,在不借助额外粘合步骤的前提下,原位一步合成互穿型复杂结构驱动器仍是一项关键挑战。这一瓶颈的根源在于现有制备技术普遍存在三大固有困境:“结构成型对外部设备的依赖”、“取向诱导对外场的依赖”以及“结构成型与取向诱导的时空分离”。
为应对这些挑战,清华大学化学系杨忠强课题组提出了一种基于“限域蒸发与动态化学诱导有序拓扑网络形成”的新机制。通过预先定制限域模板,拓宽了复杂结构的设计自由度,从而实现了“结构成型的独立性”。在此基础上,限域蒸发产生的内应力可诱导材料自发取向,实现了“取向诱导的独立性”。进一步结合动态共价化学反应,实现了结构成型与取向诱导的同步调控,有效克服了结构重构相关难题,满足了“成型与取向诱导的时空同步”这一核心要求。最终,开发出原位一步法制备策略,成功构筑出传统方法难以实现的互穿型复杂结构驱动器,为高性能软体驱动器和人工肌肉的开发提供了全新的材料制备策略。
2026年9月8日,该研究成果以《In-Situ One-Step Fabrication of Interpenetrating Structures in Liquid Crystal Elastomer Fibers via a Novel Mechanism Coupling Confined Evaporation and Dynamic Chemistry》为题发表在Angewandte Chemie International Edition上,并被选为VIP论文。论文第一作者为清华大学化学系博士生陈植冰,通讯作者为清华大学化学系杨忠强副教授。该项工作得到国家自然科学基金和清华大学笃实基金的资助。

图 1. “限域蒸发与动态化学诱导有序拓扑网络形成”的新机制
该团队创新性地提出“限域蒸发与动态化学诱导有序拓扑网络形成”的新机制,并发展出原位一步制备策略。该策略的核心在于:通过可定制的PTFE限域模板实现几何结构的自由定制,利用限域蒸发产生的内应力自发诱导液晶基元有序排列,并促使分子链横向屈曲形成反平行发夹状构型,再通过酯交换反应诱导网络重排,以实时固定取向网络,实现取向诱导与结构成型的同步。

图 2. 限域蒸发诱导取向的验证
为验证取向诱导源于限域蒸发而非其他因素,该团队设计了多组系统性的对照实验,证明液晶基元的取向诱导是由限域蒸发产生的内应力所致,为机制模型提供了坚实的实验支撑。

图 3. 通过酯交换反应固定取向结构的验证
在确认取向诱导源于限域蒸发后,还需厘清有序取向结构如何被固定。该团队通过红外光谱和溶胀实验,排除残余官能团二次交联实现结构成型的可能,并通过高温应力松弛实验确证了酯交换反应是实现结构成型的唯一途径。此外,还证明了液晶基元和酯键对于有序拓扑网络的形成以及取向固定均不可或缺。

图 4. 通过原位一步法制备的互穿型结构LCE驱动器
基于上述验证的机制,该团队借助可自由编辑几何结构的PTFE模板,一步法制备了三位一体环、奥林匹克数学竞赛标志、方结和奥林匹克五环四种典型互穿型复杂结构,突破了传统制备方法难以企及的结构复杂度。

图 5. 声控“捆仙绳”:从神话到现实的智能驱动应用
在应用层面,受中国神话中“捆仙绳”的启发,该团队将LCE纤维的驱动特性与声控技术相结合:发出语音指令“孙悟空”时,语音控制电路接通电源,LCE 纤维经铜丝通电产生的焦耳热刺激下收缩,将孙悟空模型牢牢“捆住”。发出指令“回来”时,电路断电,纤维冷却恢复原长并释放模型。这是LCE软驱动器领域首次实现声学调控。该工作不仅展示了LCE驱动器在人机交互和智能机器人领域的潜在应用,也为未来将声控技术引入更广泛的软驱动系统提供了示范性思路,推动智能材料从单一功能响应向多模态、多场景交互方向的发展。
原文链接:https://doi.org/10.1002/anie.4193231
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