长期以来，如何实现快速、耐用和可回收的水下粘接一直是一个巨大的挑战，传统粘合剂在水下应用时面临界面水化层干扰、固化过程缓慢以及环境污染等问题，使其在实际使用中受到诸多限制。因此，开发一种能够瞬间固化、具备长期稳定性且可循环回收的新型水下粘附剂，成为该领域亟待突破的关键难题。

  近期，湖南大学张世国、张俊等人基于超分子离子液体（BP16TPB）设计出一种新型水下粘合剂。利用马兰戈尼效应与溶剂交换诱导自组装，可实现秒级固化、高强度、长效稳定及可循环使用的综合性能。

  2026年8月6日，相关成果以“Macroscopic assembly of supramolecular coacervates for underwater adhesion”为题，发表于《Nature Communications》。研究工作获得了国家自然科学基金、岳麓山工业创新中心研究基金等项目的资助。

  具体而言，DMSO与水之间的界面张力差异可诱发马兰戈尼效应，快速排开基底表面的水化层并驱动BP16TPB前驱体溶液向粘附界面迁移，再通过溶剂交换诱导自组装形成致密凝聚体，进而增强水下润湿与粘附（图1a）。

图1. 马兰戈尼效应与超分子离子液体的分子设计

  其分子结构赋予材料疏水特性、适宜的链段运动能力以及丰富的氢键/π-π堆积位点（图1b-d）。然而，低浓度下前驱液中仅有分散的寡聚体存在，溶剂交换过程中的快速扩散不利于其进一步宏观组装，因此需提高前驱液浓度以促进分子预组装（图2a-j）。

图2. 超分子前驱体溶液的浓度驱动组装行为

  DMSO与水之间显著的界面张力梯度可产生稳定可控的马兰戈尼流（图3a），驱动DMSO快速向外扩散，促使BP16TPB分子先因疏水效用在界面聚集，随后通过氢键交联形成凝聚体（图3c、d）。12 h溶剂交换后，凝聚体表面氢键键合物种的比例升高，内部阴-阳离子间距缩短，模量持续上升，支撑凝聚体的宏观生长（图3h、i）。

图3. 溶剂交换过程中凝聚层的结构演化

  马兰戈尼流能够主动排开界面水化层，为其提供必要的机械功。凝聚体兼具强大的内聚能与界面粘附力，10 s内即可快速固化并且强度高达1.1 MPa，2 kg负载水下悬挂三年不脱落，经8次循环后性能几乎无衰减，适用于多种基材与复杂水质环境，综合性能显著优于多数文献报道的水下粘合体系（图4）。

图4. 水下粘附性能的综合评估

  分子动力学模拟进一步揭示了水下粘附的微观机制：界面粘附主要归因于疏水效应驱动的去水化过程，其本质为分子与基底间的范德华相互作用；凝聚体的体相内聚力则源于DMSO向外扩散后脲基间重新建立的氢键网络（图5）。

图5. 水下粘附的微观机制

  该研究提出了马兰戈尼效应驱动的高粘附超分子凝聚体构建策略。通过调控前驱体中寡聚体的预组装程度，界面张力梯度可诱导超分子发生宏观聚集，形成致密凝聚体。该材料仅需10秒固化，粘合强度即高达1.1 MPa，远超现有大多数水下粘合剂；同时兼具优异的长期稳定性，在水下连续浸泡3年后仍未发生脱粘失效，且经8次重复使用后粘合性能几乎无衰减。这项研究不仅介绍了一种高性能的水下粘合剂，而且为发展环境响应型智能材料和溶剂诱导的超分子大分子组装提供了一种新的策略。湖南大学张世国、张俊团队以离子液体为核心化学基元，系统构建了涵盖聚离子液体、超分子离子液体及离子凝胶的多尺度材料体系，在粘附材料与功能器件领域取得系统性突破。近年来，团队在离子液体基粘附材料方向取得了系列突出成果，如通过将柔性烷氧基链引入聚离子液体主链，利用氢键与静电相互作用的协同效应，率先将传统无粘附性的聚离子液体转化为高效粘附材料（Adv. Mater., 2021, 33, 2100962）。在此基础上，设计了Y型超分子离子液体，利用离子液体基元打破刚性有序氢键网络，释放更多自由极性基团以增强界面粘附（Nat. Commun., 2022, 13, 5214）。针对内聚力与界面润湿性难以兼顾的瓶颈，开发了浓度诱导自发聚合的质子聚离子液体，通过溶剂蒸发触发原位聚合，无需外加引发剂即可形成高度缠结的高分子网络（Nat. Commun., 2024, 15, 4265）。进一步设计了含磺酸阴离子和咪唑阳离子的两性聚离子液体，利用超高偶极矩诱导的动态静电自交联网络，赋予材料优异的有机溶剂耐受性（Adv. Mater., 2024, 36, 2403039）。在此基础上，团队还将离子液体基材料拓展至电致变色器件领域，开发了基于双三氟甲烷磺酰亚胺锂（LiTFSI）与三氟乙酸（TFA）共引发体系的室温自发聚合离子凝胶，通过原位固化实现电极/电解质界面的紧密接触（Adv. Mater., 2026, 38, e72748）。

  原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-026-76507-2