高强韧凝胶在柔性传感、软体机器人和冲击防护等领域展示出广阔的应用前景，然而传统凝胶长期面临强度与韧性“此消彼长”的困境，严重制约了其实际应用。近日，天津大学龚俊波教授与余亚东副研究员团队在《Advanced Materials》上提出了一种“无机离子聚合锚定聚合物网络”（IIP-APN）的新策略。该团队以磷酸钙寡聚体（CPO）为纳米锚点，在聚乙烯醇（PVA）网络中通过原位无机离子聚合将其转化为羟基磷灰石（HAP）纳米铆钉，成功在低共熔凝胶中构筑了高度整合的有机-无机复合网络结构。所制得的PVA/CPO低共熔凝胶兼具58 MPa的超高拉伸强度与696 MJ m?3的创纪录韧性，同时具备优异的抗疲劳性能和损伤修复能力，为高性能软材料的设计开辟了全新路径。

  2026年7月7日，相关研究成果以“Inorganic Ionic Polymerization-Anchored Polymer Networks for Ultrastrong and Ultratough Eutectogels”为题，发表在《Advanced Materials》上。天津大学化工学院张波文博士后为文章第一作者，余亚东副研究员和龚俊波教授为论文的共同通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金以及天津大学自主创新基金的支持。

  首先，团队选用CPO作为纳米锚点，均匀分散于PVA分子链网络中。借助PVA羟基与CPO磷酸根之间的强氢键作用，CPO在凝胶化过程中原位转化为HAP纳米铆钉，通过多重氢键牢固锚定PVA链，构建出高度整合的有机-无机复合网络，从根本上规避了传统纳米填料易团聚、界面结合弱的固有难题。

图1.PVA/CPO低共熔凝胶的制备流程、超强力学性能及应用潜力。

  其次，团队利用透射电镜追踪了CPO纳米锚点向HAP纳米铆钉的演化过程。多种光谱技术与核磁共振分析共同证实，PVA分子链、HAP纳米铆钉与低共熔溶剂之间形成了密集的多重氢键相互作用，为高效应力传递和能量耗散提供了分子基础。

图2. PVA/CPO低共熔凝胶的形成动力学与分子间相互作用。

  接着，扫描电镜表征显示，PVA/CPO低共熔凝胶具有均匀连续的多孔网络，且微孔内嵌套更为细小的次级通道。高分辨透射电镜和元素面分布分析证实，HAP纳米铆钉在PVA基体中呈纳米级均匀分散，有机-无机界面连续致密。而直接混入预成型HAP纳米棒的对照样则出现严重团聚，凸显了IIP-APN策略在构筑一体化结构方面的不可替代性。

图3. PVA/CPO低共熔凝胶的网络结构。

  力学性能测试表明，PVA/CPO低共熔凝胶的强度、模量、韧性和断裂能均较对照样大幅提升。所制备的凝胶条可轻松拖动1.5吨汽车前行且自身完好无损。不同应变下的循环拉伸试验表明其能量耗散效率高，经多次加载后性能依旧稳定，展现出卓越的抗疲劳特性。

图4. PVA/CPO低共熔凝胶的机械性能。

  随后，为揭示PVA/CPO低共熔凝胶的增韧机制，团队利用偏光显微镜、共聚焦显微镜、小角X射线散射、X射线衍射及电子显微镜等手段，系统表征了凝胶在拉伸过程中的多尺度结构演化。研究发现，凝胶由各向同性逐渐转变为高度取向结构，纳米铆钉与PVA分子链协同排列。基于此，团队提出了多级协同增韧机制：微/纳米孔逐级变形、PVA链取向结晶、HAP铆钉协同重排以及氢键动态断裂与重构，实现从分子到宏观尺度的逐级能量耗散，从而同步实现超高强度和超高韧性。

图5. PVA/CPO低共熔凝胶在应力作用下的结构演变与增韧机理。

  最后，动态力学分析表明，该凝胶在宽温域和宽频域内均具备优异的能量耗散能力。冲击测试和模拟高空投放试验中，其吸能表现显著优于对照样，展现出可靠的结构防护能力。此外，损伤凝胶可通过二次无机离子聚合实现高效修复，力学性能恢复率超过75%，进一步拓展了其实际应用潜力。

图6.PVA/CPO低共熔凝胶的能量吸收、抗疲劳性及可修复性。

  综上，该IIP-APN策略通过原位生成“纳米铆钉”构筑有机-无机一体化网络，同步突破了低共熔凝胶的强度和韧性瓶颈，为未来柔性防护、重载缓冲和软体机器人等高端应用提供了坚实的材料基础。

  原文链接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.74002