在生物体系中，皮肤中的机械感受器依赖离子跨膜传输，实现触觉信号向电生理信号的转导，将外界机械感知传递至中枢神经系统。基于这种生物原理，离子压电水凝胶因体现压力驱动的离子迁移，被认为是构建新一代生物界面的有前景的软材料。然而，现有离电水凝胶普遍面临机械强度不足、离子响应难以持续的困境，而高强度网络因弱压力梯度而难以实现高效的压力诱导的离子迁移，这一力学性能-离电性能的矛盾长期制约着离子压电体系的发展。离子压电水凝胶中，离子迁移随机发生在三维空间网络，因此这些未受约束的离子迁移须克服空间能垒。而令人意外的是，中国科学院兰州化学物理研究所刘维民研究员团队优化离电凝胶力学性能与离电性能的兼容，通过“分子?结构正交设计”策略，构建出兼具卓越力学性能和连续离电响应的离子压电共晶凝胶（PIEgels），证实离子压电效应并不仅限于完全无序的聚合物网络，同样可在有序层级结构中发生，这为设计兼具优异力学强度与离子压电活性的软凝胶材料提供了新的设计策略。

  2025年12月10日，相关工作“Continuous piezolonicity-driven electromechanical coupling in mechanically robust conductive eutectogels”发表在Nature Communications。兰州化物所许成功博士为该论文第一作者。中国科学院院士、兰州化学物理研究所刘维民研究员，王道爱研究员，冯雁歌副研究员及湖北大学郭志光教授为共同通讯作者。

要点一：PIEgels的协同设计理念和力电性能展示

  本研究通过分子设计与结构工程的协同调控，构建了一类兼具优异力学性能与连续离电输出的PIEgels。结构尺度上，通过溶剂置换进行机械训练构建层级互穿的双网络结构；分子尺度上，导电聚合物PEDOT:PSS与氯、钠离子实现离子–电子耦合效应，两者协同在提升力学性能时不牺牲离电效应。不同于传统各向同性的离电软材料，层级取向结构有效取向化离子的迁移路径，使压力驱动下的离子流不沿纤维层间定向传输，从结构层面为离子的迁移降低了空间势垒。另一方面，电子和离子组分之间通过电荷补偿机制，利用离子交换反应实现离子-电子耦合。PIEgels的结构优势和分子机制协同耦合实现了力学、电学和离电性能之间的无缝兼容：其杨氏模量为21.72 ± 1.50 MPa，断裂强度为23.53 ± 0.78 MPa，断裂韧性为42.39 ± 1.60 MJ m^–3；其电导率为0.164 ± 0.0276 S cm^–1；离子压电凝胶在3.0 MPa压力刺激下可产生高达40 mV的峰值离电响应电压，且响应时间可持续约200秒，实现了持续的压力诱导的离电响应（图1）。

Figure 1. Design principle and achievement exhibition of mechanically robust PIEgels.

要点二：PIEgels的力学性能和强韧机制

  PIEgels经历NaCl盐析、DES溶剂置换、机械训练及化学网络构建等逐级强化过程，实现多尺度能量耗散机制。具体而言，盐析与溶剂置换显著促进了纳米晶域的成核与细化，而机械训练则构建了长程有序的纳米晶域，从而形成层级结构。层级互穿网络、有序纳米纤维、纳米晶域拓扑及分子间相互作用协同形成了从分子尺度到介观尺度的多尺度能量耗散机制，大幅提升了PIEgels的力学性能：模量、强度、与韧性的同步优化。归因于其优异的力学性，PIEgels在较高压力刺激下维持取向化的离子迁移提供了必要前提，也解决了离子压电凝胶中“软即响应、强则失效”的矛盾（图2）。

Figure 2. Mechanical performances and structural evolution of PIEgels.

要点三：PIEgels的离子-电子耦合效应和导电机制

  通过电化学等效电路拟合证实PIEgels是以离子电导为主，其离子传输高于电子传输，这归因于PEDOT:PSS与Na?和Cl?之间的离子电子耦合效应。在PIEgels中，PEDOT:PSS并非仅作为电子导体，而是通过与Na?和Cl?之间的动态电荷补偿作用，参与离子迁移动力学的调控。为了研究这种电荷补偿效应，通过DFT研究了PEDOT:PSS与Na?和Cl?之间的离子交换反应的吉布斯自由能（317.7 kJ/mol），是热力学上有利的。具体而言，PEDOT通过空穴-极化子相互作用促进Cl?传输，而PSS链上的?SO??基则通过静电作用与Na?结合，二者协同实现的离子交换显著提升了PIEgels的电学性能，达到数量级水平的提升。这种离子–电子之间的协同电荷补偿效应同时也放大了阳、阴离子在压力作用下的迁移速率差，是PIEgels产生压电离子电压输出的关键分子基础（图3）。

Figure 3. Ion-electron coupling and conductive mechanism of PIEgels.

要点四：PIEgels的离电响应和离子压电系数

  本研究采用典型的压痕实验对PIEgels进行离子压电性能测试。与0PP–DNE（0 wt% PEDOT:PSS）相比，20PP–DNE（20 wt% PEDOT:PSS）能显著提升加压时的离子扩散动力学，同时在卸压后伴随明显的离子失活动力学；而10PP–DNE（10 wt% PEDOT:PSS）则阻碍离子迁移。重要的是，PIEgels的离电性能随PEDOT:PSS浓度的变化趋势与电化学性质一致，这一相关性进一步证实PIEgels可通过PEDOT:PSS浓度依赖的离子交换反应调控离子传输动力学。为明确PIEgels的离子压电系数随压力的响应，进一步测量了不同压力下的离电响应电压输出性能，并得出离子压电系数（α）为压力（P）与响应电压（V）曲线：在0 ~ 1 MPa压力刺激下，离电响应电压为0，表明无法激发离子差分迁移；在1 ~ 5 MPa的压力刺激下呈现线性响应，离子压电系数为10.9 nV Pa^–1；随着压力逐渐增加，其离子压电系数为1.44 nV Pa^–1（图4）。

Figure 4. Piezovoltage responses and piezoionic coefficients of PIEgels.

要点五：层级结构取向化和电荷补偿动力学协同的离电机制

  本研究通过系统的实验表征、电化学分析与理论计算清晰地阐明PIEgels中压电离子效应的分子起源，即层级网络取向效应与电荷补偿机制。一方面，层级结构通过降低离子传输的空间能垒促进了更高效的离子迁移；另一方面，电荷补偿机制借助压力动态调控离子扩散动力学。该机制通过离子交换反应实现：尽管该反应在热力学上可自发进行，但仍需足够的离子与电子浓度以确保良好的反应动力学。Cl?作为PEDOT骨架空穴的主要电荷补偿物种，能够延伸电子传输链，并在外加压力下进一步加速Na?离子传输。同时，纳米限域环境中的Cl?离子迁移受限，显著增强了Na?与Cl?离子之间的扩散系数差异，从而贡献于高压电电压输出。而在撤除压力时，PSS链上?SO??基团的Na?结合位点被激活，延缓Na?离子反向迁移，进而促进离子失活动力学，保障持续的压力驱动型压电电压输出（图5）。

Figure 5. Piezoionic mechanism governed by hierarchical network orientation and charge compensation dynamics.

要点六：分子动力学探究离电效应的离子扩散动力学

  分子动力学模拟进一步印证了PIEgels的压电离子特性及其内在的协同作用机制，揭示了扩散动力学中显著的非对称性，从而解耦了连续压力驱动的离子迁移过程。这一行为——即力电耦合仅在足够压力刺激下被激活——源于层级结构中有序离子迁移与离子-电子间高效电荷补偿的协同效应。前者从结构层面调控离子迁移路径，后者从分子层面调节离子扩散与失活动力学，两者协同耦合展现出“快速激活—缓慢失活”的非对称离子迁移动力学机制，最终实现了机械强度、压电离子灵敏度与连续输出能力的兼容。最后，本研究利用PIEgels构建了一个可在机械刺激下产生压电压的原型器件，展现出其作为模块化组件在自供能设备与运动监测中的应用潜力（图6）。

Figure 6. Piezoionic diffusion kinetics via MD simulation and application demonstration.

  本研究通过分子与结构工程的协同设计，实现了力学性能与离子压电特性的无缝兼容，开发出具有层级纳米纤维结构的强韧PIEgels，可对大范围压力产生灵敏而持续的响应，为离电软材料提供了一种可推广的设计范式：通过设计层级结构取向化离子迁移路径，通过电荷补偿机制调控离子扩散动力学，从而在高机械刺激条件下实现稳定、连续的机械—电信号转导。

  论文信息Xu, C., Wang, W., Feng, Y. et al. Continuous piezoionicity-driven electromechanical coupling in mechanically robust conductive eutectogels. Nat. Commun. 17, 501 (2026).

  文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-67193-7

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