北海道大学龚剑萍教授《Nat. Mater.》: 断键触发凝胶快速自增强

2025-02-28 来源：高分子科技

材料中化学键的断裂通常会导致材料的灾难性失效。为解决这一问题，北海道大学龚剑萍教授与杜克大学Michael Rubinstein教授带领的团队成功利用断裂触发新结构形成从而实现材料快速自增强，为力化学设计高强韧聚合物材料，特别是速度依赖性方面提供新策略。相关研究成果以《Rapid self-strengthening in double-network hydrogels triggered by bond scission》为题发表在《Nature Materials》上(2025-02-26)。

如何让柔软的水凝胶既具备优异的变形能力，又能抵抗撕裂？2003年，北海道大学龚剑萍教授提出“双网络结构”赋予凝胶卓越的强韧性。2019年，她进一步提出力致生长策略，通过第一网络断裂生成的自由基触发新网络形成，从而实现材料的自增强。然而，由于新网络形成速度慢，这类自增强机制无法在常见变形速率下提供即时强化。

策略关键：控制断键-成键反应在拉伸过程中

近日，研究人员通过在双网络水凝胶的第一网络中引入低断键力的偶氮键，大幅提高力致断裂位点的浓度，使新网络形成速率相比未修饰的双网络水凝胶提升了近百倍，从而使材料在变形过程中实现快速强化。这一实时自增强策略显著提高了材料的抗裂纹扩展能力，使含缺口样品的断裂伸长率提升至原来的三倍以上。

快速自增强提升抗裂纹性能

由于力致断键机制的普适性，该增强增韧策略可广泛适用于各类高分子材料。此外，该研究开辟了一种基于力化学反应动力学调控聚合物材料速率依赖性的新途径。具体而言，在较低拉伸速率下，力化学反应有充足时间进行，新形成的网络更为致密，从而显著提升材料的强度和韧性；而在较高拉伸速率下，反应时间受限，导致新网络形成不完全，材料力学性能明显下降。这一“越慢越强”的反常现象，与传统高分子链松弛特性的“加载速率越快，材料越强”模式形成鲜明对比。Rubinstein 教授团队李伟博士（现苏州实验室前沿材料部研究员）通过理论分析与分子动力学模拟，进一步揭示了该快速自增强机制的显著速率依赖性源于变形速率与新网络形成动力学之间的协同作用。

部分作者照片

正如该研究的第一作者王志健博士所述：“自增强材料标志着从被动承受力学损伤向主动适应力学环境的转变。通过合理利用力化学，特别是对其反应动力学的精准调控，我们可以针对特定需求定制强化策略，不仅限于水凝胶，还可拓展至橡胶、弹性体及更广泛的高分子材料体系。”

原文链接：https://doi.org/10.1038/s41563-025-02137-6

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（责任编辑：xu）

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