搜索:  
清华大学吉岩副教授、梁欢博士 Nat. Commun.:自生长液晶弹性体的复原策略
2024-08-29  来源:高分子科技

  受植物生长的启发,软体生长机器人在智能设备领域中变得越来越重要,因为它们可以延展自身以在非结构化环境中导航和探索。它们的人工生长通常基于气动驱动的翻转外表面、加压延长管、锁链块以及增材制造技术。尽管在组装和制造方面已有这些创新,但开发能够自发和独立生长(即自发生长)的高性能材料也同样重要。迄今为止,只有一种聚合物能够在室温下无需外界刺激或能量输入自行生长到超过其原始尺寸的长度。这一突破为无缆自主软体机器人领域的发展提供了一种新的设计思路。然而,只有新鲜制备的处于初始状态的样品才能自发生长,非新鲜样品则无法实现。每次使用都必须从单体合成是制约此材料实际应用的瓶颈难题。


  近期,清华大学化学系吉岩团队在液晶弹性体(LCEs)柔性驱动器领域取得了重要进展。该团队在此前设计的室温自发生长液晶弹性体的基础上,提出了自生长液晶弹性体的复原策略。该方法基于溶剂和动态共价键在溶胀过程中的协同作用,将非新鲜样品恢复到初始状态以实现按需自行生长的策略。用于溶胀的溶剂可将非新鲜LCEs从液晶相转变为各向同性相。同时,通过溶胀引入的酯交换催化剂通过动态共价键的交换反应促进拓扑结构的重新排列。复原过程还可以抹去生长历史,且可重复多次。该复原过程可通过选择性溶胀进行区域选择性调控。这一策略为自生长LCEs的复原和再利用提供了一种后期调控方法,有望为前沿软体生长机器人提供一种高性能材料。该工作以“Rejuvenating Liquid Crystal Elastomers for Self-Growth”为题发表在《Nature Communications》上(Nat. Commun. 2024, 15, 7381)。文章第一作者是清华大学徐宏图博士,通讯作者是清华大学吉岩副教授梁欢博士。该研究得到国家自然科学基金委的支持。


复原过程及机理示意图。非新鲜LCEs和退火后的LCEs可以被复原并反复进行自我生长。


  图2展示了用于复原的LCE和催化剂的组成。LCEs通过碱催化的硫醇-迈克尔加成反应合成。对于非新鲜的LCE,退火样品(A-LCE)通过对新鲜制备的LCEF-LCE)进行完全退火制得,已生长样品(G-LCE)则是在F-LCE自我生长后获得。通过将非新鲜的LCE用酯交换催化剂(中和的1,5,7-三氮杂双环[4.4.0]--5-烯,nTBD)进行溶胀处理,得到了复原的LCER-LCE),其中G-LCE恢复到其原始取向状态,生长历史被抹去。


自我生长LCE的合成、复原和再生长。自我生长LCE的组成及用于复原的催化剂。b nTBDA-LCE和退火后R-LCEFTIR光谱。c A-LCEG-LCE的复原过程。比例尺:5 mm


  无论是从A-LCE还是G-LCE复原的R-LCE,都可以像F-LCE一样在室温下自发再生长(图3)。在预先拉伸至30%应变并固定两端后,R-LCE在环境中无需外部刺激或能量输入,自发地延展至超过生长前的长度。R-LCE在自发生长后还能自然地在室温下成为能够稳定驱动的柔性驱动器。


3 R-LCE的再生长与表征


  如图4所示,复原-再生长过程可以重复超过5个循环,同时保持相对一致的驱动应变。在随后的复原循环中,含有较少催化剂甚至仅仅是溶剂的溶液也能够实现复原和再生长。


4 影响复原、再生长和软体执行器的潜在因素


  复原非新鲜的A-LCEG-LCE需要将它们的网络结构恢复到F-LCE的初始状态。溶剂和动态共价键的协同作用在复原过程中起到了关键作用(图5)。溶胀中,溶剂在物理层面破坏了液晶的π–π相互作用,使样品暂时从液晶相转变为各向同性相,G-LCE的取向也被暂时破坏。同时,碱性催化剂nTBD的引入激活了网络的动态特性,在化学层面通过酯交换反应实现了拓扑重组。结果,R-LCEG-LCE样品的网络结构永久性地恢复到新鲜制备样品的初始状态。此外,G-LCE的取向也被永久性地破坏,有效地抹去了生长历史。


5 复原过程中的网络拓扑结构重排。


  通过复原G-LCE来重新编程驱动模式,为设计具备可重复使用、可回收和耐用特性的软体执行器提供了一种新的方案(图6)。通过选择性溶胀复原,可以实现自生长的局部控制(图7)。


6 驱动模式重新编程的演示


7 局部复原和可控生长模式的展示


  论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-51544-x

版权与免责声明:中国聚合物网原创文章。刊物或媒体如需转载,请联系邮箱:info@polymer.cn,并请注明出处。
(责任编辑:xu)
】【打印】【关闭

诚邀关注高分子科技

更多>>最新资讯
更多>>科教新闻