聚环氧乙烷(PEO)基聚合物固态电解质以其高安全性和界面兼容性成为学术研究和商业化应用的重要选择。然而,PEO机械强度不足且导通Li+能力有限,这限制了其在柔性高能量密度电池中的应用。为了解决上述问题,作者利用生物合成过程,借助外源材料杂化和碳源分子修饰等手段成功将g-C3N4 (CN)和氨基基团引入细菌纤维素(BC)空间网络结构,浇筑LiTFSI/PEO (LP)后制备得到具有良好机械性能和高效离子传导能力的复合固态电解质(CSE)。
该项研究重点聚焦于含氮有机/无机材料在促进CSE Li+传导方面的重要作用。利用氮元素与Li+间形成适宜的Lewis酸-碱相互作用,在分子链热振动作用下促进Li+的快速传输,同时减弱Li+与TFSI-的络合作用,从而促进电解质离子传导的选择性。基于BC生物合成构筑固态电解质导锂杂化框架不仅保持了BC卓越的机械性能和三维空间结构,而且均匀引入了功能材料和表面基团,同时也为BC基先进能源材料的研发提供了崭新的设计思路。该研究以“Advanced Composite Solid Electrolyte Architecture Constructed with Amino-Modified Cellulose and Carbon Nitride via Biosynthetic Avenue”为题名的论文发表在期刊《Advanced Functional Materials》(IF=19)上。 博士生尹纱和黄洋副教授为本文共同第一作者,肖惠宁教授和黄洋副教授为论文共同通讯作者。
【CN@B-NBC的形貌与组分】
图1 CN@B-NBC的制备流程及形貌、组分表征
【LP/CN@B-NBC的形貌与机械性能】
图3 LP/CN@B-NBC的力学性能
【LP/CN@B-NBC与锂电极界面稳定性表征】
图5 循环后锂电极和LP/CN@B-NBC CSE的表面形貌及化学成分分析
【LP/CN@B-NBC在Li|LiFePO4全固态电池的的应用】
图6 Li|LFP全电池的电化学性能测试
【氨基对锂离子导通的可行性分析】
图7 理论分析B-NBC骨架与Li+离子的相互作用
总结:本研究通过自下而上的生物合成过程,成功制备了具有机械稳定性和优异Li+传输性能的LP/CN@B-NBC复合固态电解质,在提高LMBs的安全性、能量密度和循环稳定性方面展现出了巨大的潜力。 CN与B-NBC通过物理捆绑和氢键作用增强了电解质的机械性能和灵活性,有效抵抗了锂枝晶的穿刺。CN和-NH2的协同效应促进了Li+的解离和传输,实现了高离子传导性和锂离子迁移数。组装得到的锂对称电池和磷酸铁锂全固态电池表现出优异的循环稳定性、倍率性能和循环可逆性能。本研究通过生物发酵途径引入氨基和碳氮化物,显著提升了电解质的力学强度和离子传导性能,为高性能电池材料的开发奠定了理论基础。
原文链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202314976
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