武汉大学吕昂团队《Nano Lett.》：纤维素水溶液粘合剂

2024-04-17 来源：高分子科技

在可持续发展的背景下，开发一种无需化学改性的生物质基粘合剂作为石油基粘合剂的替代品至关重要。同时，创造一种简单且可持续的方法来生产高质量的粘合剂并应用于制造多功能复合材料是具有挑战性的。纤维素是地球上最丰富的天然聚合物，由于其生物降解性、生物相容性、成本效益、坚固性和安全性而成为研究热点。然而，纤维素链之间丰富而强大的分子间相互作用使其在普通溶剂中不易溶解。因此，使用纤维素作为粘合剂来获得令人满意的粘合性能仍然是一项重大挑战。

近期，武汉大学吕昂团队利用纤维素的固有特性开发出了一种基于纤维素水溶液的粘合剂。各种基于纤维素的产品，包括薄膜/水凝胶等块状材料以及废木屑等颗粒材料，均可粘合成型，无需改性或添加其他成分，从而解决了成型程序复杂和天然聚合物材料利用率低的难题。他们通过利用纤维素作为中间相来粘合和塑造多功能材料，还为智能材料和设备（如致动器和电子设备）的生产引入了全新的视角。此外，其他天然聚合物（包括甲壳素、壳聚糖）和一些合成聚合物（如聚乙烯醇和聚酰胺产品）也能通过纤维素溶液粘合剂粘合。相关工作以“Aqueous Cellulose Solution Adhesive”为题发表在Nano Letters。共同作者是武汉大学2022级硕士生王世豪和2022级博士陈敏章。通讯作者是武汉大学吕昂。在纤维素材料中，例如在纤维素膜中，纤维素大分子链通过强分子间相互作用如氢键和疏水相互作用紧密堆积，形成由纤维素束组成的聚集体结构（图1a-I）。在纤维素/BzMe₃NOH水溶液中，通过纤维素与溶剂之间的相互作用，纤维素大分子链以分子形式分散，当纤维素溶液与纤维素材料接触时，纤维素溶液迅速填充由纤维素束组成的纤维素材料的表面，在两个接触纤维素表面之间形成均匀的界面（图1a-II）。再生过程中纤维素链间的分子间相互作用被重建。在再生过程中，纤维素链不仅彼此之间形成强烈的分子间相互作用，而且与纤维素束表面的羟基形成大量的相互作用（例如氢键），并最终导致无缝、均匀的界面层和牢固的键合效应（图1a-III）。得益于纤维素溶液粘合剂，可以粘合各种纤维素产品，包括纤维素体相材料如薄膜和水凝胶（图1b），以及纤维素颗粒材料如木屑、稻草和废纸（图1c）。

图1纤维素水溶液粘合剂的机理与应用

经过简单的粘合-再生过程（图 1b），再生纤维素薄膜就能紧密结合在一起。粘合纤维素膜（BCF）具有与原始纤维素薄膜相当的力学性能（图2a），并且粘合性能不受粘合剂用量与粘合时间的影响（图2b-c），这表明粘合过程非常快。纤维素粘合剂形成了厚度为几微米的均匀界面层，其形貌和结构与纤维素膜相似（图2e）。值得注意的是，断裂均发生在粘合区之外，所有的BCF样品都没有显示出内聚或粘合失效现象（图2h），这归因于粘合区界面的阻塞效应（图2i）。

图2 纤维素溶液对纤维素膜的粘附效果

利用纤维素溶液粘合剂，可以通过物理一步成型工艺获得纤维素基产品。例如吸管、袋子和杯子（3a-c）。同时，还制备了具有不同形状和功能的纤维素水凝胶，例如，制备了两个嵌套的莫比乌斯环（图3d），这在一次成型工艺中很难实现。由于纤维素水凝胶在叔丁醇中的收缩率高于壳聚糖水凝胶，因此展示了基于纤维素水凝胶和壳聚糖水凝胶的原型致动器。使用不同的图案将纤维素水凝胶黏附到壳聚糖水凝胶使得驱动器能够螺旋或管状卷曲（图3e-f），未来可以实现具有更复杂结构和更强大功能的生物质水凝胶基材料。最后通过粘合纤维素基电极和纤维素/BzMe₃NOH 离子导体还制备了纤维素基集成超级电容器（CISC），紧密的粘合有效降低了界面电阻，提高了存储容量（图3g-i）。

图3 纤维素水溶液粘合剂制备薄膜型产品

除体相纤维素材料外，木屑、秸秆和废纸等颗粒状纤维素材料也可通过纤维素溶液粘附，以制备坚固耐用的结构材料。如图4所示，利用去木质素木屑作为分散相，纤维素溶液为粘合剂制备了一类高强度的复合板材。这类纤维素/木材复合板材的抗弯强度（218.4 MPa）高于天然木材（70 MPa）以及商品化木材复合材料，具有可持续发展性和环境友好性，是未来可持续发展建筑材料的理想选择。

图4纤维素/木屑复合板的性能

纤维素粘合剂是可持续和环境友好的，包括其可降解性、利用废弃生物质资源的能力、减少碳排放、节能和广泛的应用。在当前全球可持续发展和环境友好意识日益增强的背景下，这一点意义重大。

原文链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c01154

吕昂课题组网站：https://anglu.whu.edu.cn/

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（责任编辑：xu）

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