高倍率性能和长寿命是电化学储能技术走向规模化应用的两大关键参数。可充电水系锌离子电池(AZIBs)被认为是下一代大规模储能系统的有力竞争者,但恶劣的配位环境和糟糕的界面化学(析氢反应、腐蚀和枝晶生长)导致其库仑效率低和寿命短,特别是在高电流密度和大面积容量下。众多策略致力于解决这一问题,在这些策略中,功能性电解液添加剂由于其有高效、简单和易于操作等优势,在调节锌配位环境和优化电极/电解质界面以实现均匀的锌沉积方面发挥着至关重要的作用。
尽管现有报道的电解液添加剂在提高锌阳极的倍率能力和循环寿命方面表现出巨大的优势,但在极端条件下(特别是在高电流密度和大面积容量下),表现出相对较差的电化学性能、低可操作性和安全性差,这极大限制了AZIBs的性能水平。造成这一困境的主要原因在于目前电解液添加剂单一的功能和贫瘠的优化能力。同时,这些添加剂中的大多数具有毒性、易燃性、不稳定性和易牺牲等缺陷。因此,开发一种具有多重作用机制和优异优化性能的多功能电解液添加剂,对于实现AZIBs的高倍率和长寿命至关重要。特别地,这种多功能电解液添加剂应满足以下条件:物理屏蔽层、功能性化学官能团、均匀化电场、均匀化浓度场、动态保护、优异的去溶剂能力以及绿色环保。因此,探索具有这些特征的电解液添加剂材料以高效抑制锌枝晶并促进AZIBs在高电流密度和大面积容量下的稳定运行是非常重要的。
综上所述,他们提出了一种通过引入纳米尺度的CNCs作为电解液添加剂以有效调节水系锌化学的配位环境和界面化学的有效策略。研究表明,CNCs作为快速离子载体,使锌离子通量均匀化,协调锌离子的快速迁移,从而促进锌离子的定向传输以增强其传输动力学。在电化学循环过程中,CNCs可以在锌阳极表面进行原位组装,有效调节锌的电镀/剥离行为,促进其均匀沉积,有效抑制了界面副反应的发生和枝晶生长。重要的是,在电镀/剥离过程中,CNCs可以实现对锌阳极的动态保护,确保锌阳极的高效持续工作。基于这种多功能CNCs的电解液添加剂优化策略,锌化学体系的配位环境和界面化学从源头到终点都得到了优化。最终,CNCs电解液添加剂无论是在扣式电池还是大面积软包电池中都获得了卓越的倍率性能和循环稳定性。我们相信,这种简单、环保、高效的多功能电解液添加剂工程可以扩展到受动力学迟缓和稳定性差限制的其他金属离子电池中,为开发高效的电化学储能技术提供一条新的途径。
论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202319051
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