12月1日,上海交通大学机械与动力工程学院前瞻交叉研究中心钱小石教授课题组在Science上发表“Colossal electrocaloric effect in an interface-augmented ferroelectric polymer”的论文,开发了一种高分子拓扑界面外延技术,通过小分子晶体牺牲层诱导高分子极化界面的广泛形成,使得铁电聚合物在外界电场作用下展现出巨大熵变,在传统的偏氟乙烯基弛豫铁电高分子中实现了庞电卡效应,并揭示了拓扑外延的极化界面在外加电场调控下的熵变机理。钱小石教授为本文唯一通讯作者,博士生郑珊瑜为论文第一作者。这是钱小石课题组本年度第二次以第一作者单位在Science上发表论文。
巨电卡效应是一种奇特的凝聚态物理现象,利用固体电介质充放电过程中交替极化-退极化产生可逆的电致温变所组成的制冷循环。电卡制冷系统具有电能损耗小,能效高,具有零温室效应潜能和易于小型化、轻量化等特点,为制冷剂的替代和双碳目标的实现提供重要的颠覆性前瞻技术之一。通过降低弛豫体极性畴尺寸策略,可降低两个极性熵态间偶极翻转能垒,从而增加电场诱导的偶极熵变。目前所报道的晶畴尺寸都在100-20纳米,但由于弛豫铁电体复杂的结晶过程,进一步将晶畴尺寸减小到亚纳米尺度极具挑战。
DMHD分子诱导聚合物界面增强效应表现出巨电卡性能
界面增强极性和非极性构像的IR-PiFM表征
界面增强聚合物和普通聚合物的结构分析
改性聚合物的介电行为和循环性能
采用Landau-Ginzburg-Devonshire热力学模型,并辅以相场模拟来模拟实验测试的ECE,以提供定量的理解。通过对介电性能分析,极化强度和介电常数的提升证实了界面增强型电卡效应材料的存在。同时介电击穿电场也提高了近150%,有利于电卡制冷实际循环运行。作为牺牲剂的DMHD创造的极性构像提高了材料整体的介电性能,没有像永久性复合填料那样带来各种不利并发症。改性后的纳米孔极性界面暴露在不受物理约束的自由体积中,这显著提高了TPD样品的单位极化对熵的贡献能力。
TPD巨电卡效应在室温附近具有良好的温度稳定性,可以覆盖10℃到70℃的有效温度窗口,因此可以得到最大的RC制冷能力。TPD的制冷效率COPmat和普通聚合物相比提高了250%,这可进一步减小电源的尺寸和重量,为潜在的便携式电卡冷却装置提供动力。TPD样品在最长300万次的循环寿命(> 70天)内表现出优越的电卡诱导熵变化,使其成为实用电卡器件的良好候选者。
这是我国科研单位首次以第一作者单位在Science上发表以电卡制冷为主题的研究论文。论文研究工作获得多个团队支持,其中澳大利亚核科学与技术平台的准弹性中子散射实验由上海交通大学物理学院、自然科学研究院教授洪亮团队完成;机动学院陈江平教授,北京理工大学黄厚兵团队和南京大学杨玉荣团队为本研究提供了重要支撑。此外, Molecular Vista公司和布鲁克(北京)科技有限公司也参与了关于纳米红外的研究工作。
原文链接:https://www.science.org/doi/10.1126/science.adi7812
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