苏州大学严锋教授团队 Angew：多孔阳离子聚合物调控的低滞后和高韧性水凝胶

苏州大学严锋教授团队 Angew：多孔阳离子聚合物调控的低滞后和高韧性水凝胶 - 反离子的影响

2023-11-27 来源：高分子科技

水凝胶通常机械强度低，韧性差，变形能力差。当受到加载应变作用时，由于链缠结的释放、悬垂链的松弛和化学键的断裂导致能量耗散，水凝胶不能迅速恢复到初始状态。高韧性和低滞后往往难以同时实现。此外，长期的加载循环容易造成水凝胶的疲劳损伤和裂纹，从而限制了水凝胶在实际应用中的应用。同时获得低迟滞、高韧性、裂纹不敏感和抗疲劳的水凝胶仍然是一个很大的挑战。

近期，苏州大学严锋教授团队通过调控多孔阳离子聚合物(PCP)与可调节的反阴离子的可控相互作用，包括PCP框架/聚合物段(聚丙烯酰胺，PAAm)和反阴离子/PAAm的可逆键合，开发了低滞后和高韧性的水凝胶。这种策略减少了链段在载荷下的滑移，使PCP基水凝胶(PCP-gel)在大变形(应变比为40时，迟滞率为7%)下具有良好的弹性。此外，PCP-gel表现出大应变(13000%)、显著增强韧性(68 MJ m^-3)、高断裂能(43.1 kJ m^-2)和抗疲劳性能，在柔性传感器领域具有广阔的应用前景。

PCP-gel的制备工艺及反阴离子调控机理示意图

PCP和聚合物链之间的相互作用可以由可调节的反阴离子调节。与PAAm-gel相比，PCP-gel在断裂应变和应力方面表现出显著的改善。经PCP(Cl)和PCP(TFSI)强化后，PCP(Cl)-gel和PCP(TFSI)-gel的韧性分别提高到21 MJ m^-3和36 MJ m^-3。PCP(Zn)-gel的韧性达到68 MJ m^-3，是PAAm-gel的8.5倍。PCP作为物理交联剂，提供了丰富的活性位点，有效地固定了聚合物链段，从而防止了载荷下的能量耗散，获得了良好的弹性。PCP-gel在大变形(拉伸比为40)下表现出良好的弹性(7%的迟滞)。即使在100次循环后，PCP-gel的循环拉伸曲线仍保持较低的滞后。与近年报道的代表性水凝胶相比，本研究开发的PCP-gel具有较好的低迟滞性和大的拉伸周期变形范围。

PCP-gel的力学性能(弹性和韧性)

刚性PCP微畴的模量远大于聚合物基体，消除了裂纹尖端的应力集中，从而阻止了裂纹的进一步扩展。值得注意的是，PCP(Zn)的缺口试样拉伸到初始长度的73倍以上，缺口长度没有明显增加，说明PCP-gel对裂纹扩展不敏感。PCP(Cl)-gel、PCP(TFSI)-gel和PCP(Zn)-gel的断裂能分别高达20.1 kJ m^-2、32.4 kJ m^-2和43.1 kJ m^-2。PCP(Zn)-gel在循环压缩试验中表现出良好的抗疲劳性能，在40%应变下循环500次后没有出现应力衰减的迹象。制备的PCP(Zr)-gel和PCP(Ca)-gel具有较高的拉伸性能、抗裂纹扩展能力和良好的弹性。这些结果表明，基于离子液体的阴离子可调节性，该原理可以推广到其他含有不同卤金属酸盐反阴离子的PCP-gel。

PCP-gel的力学性能(裂纹扩展不敏感性和抗疲劳性)及其通用性

相关成果发表于Angewandte Chemie International Edition，第一作者为苏州大学硕士研究生熊姣凤，通讯作者为苏州大学博士后李维政和严锋教授。

论文信息：

Low-Hysteresis and High-Toughness Hydrogels Regulated by Porous Cationic Polymers: the Effect of Counteranions

Jiaofeng Xiong, Xiaowei Wang, Lingling Li, Qingning Li, Sijie Zheng, Ziyang Liu, Weizheng Li* and Feng Yan*

Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202316375

https://doi.org/10.1002/anie.202316375

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（责任编辑：xu）

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