南工大董维亮教授等 Angew：从废弃PET塑料到高价值锂电池负极材料

2023-10-29 来源：高分子科技

聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）广泛应用在日常生活中的一次性包装材料，2021年的年产量规模约为80.9万吨，但只有少部分（约30%）废弃PET被回收利用。许多研究致力于通过单体回收来实现PET闭合循环，或将其升级再造为具有更高价值的产品。

PET塑料与与对苯二甲酸钙（CaTP）含有共同的骨架成分对苯二甲酸（TPA），因此在PET酶法解聚的最佳反应温度（70°C）下，通过添加二价金属离子（如钙）提高PET解聚酶的热稳定性，钙离子进一步结合对苯二甲酸离子形成不溶产物对苯二甲酸钙（CaTP）。围绕这一想法，南京工业大学姜岷团队与格列夫瓦尔德大学Uwe T. Bornscheuer团队通过创新合作与学科交叉取得重要进展，两个团队青年教师董维亮教授和韦韧博士为共同通讯作者，薛瑞博士为第一作者，本研究在锂电池工作方面得到了格瓦大学Uwe Schr?de教授和南京工业大学能源学院张翼副教授的支持和指导。

作者为了提高PET解聚过程中的CaTP产率，优化了包括温度、初始底物浓度和初始钙离子浓度的水解参数。并对CaTP的形貌、化学成分和热稳定性进行了表征。作者发现在高浓度钙离子添加的条件下，PET解聚产生的产物全部为CaTP，几乎没有可溶性对苯二甲酸盐产物。最优结果显示，通过添加1 M的Ca²⁺在80℃下反应12 h后成功地将~84%的废PET (200 g L^-1)转化为对苯二甲酸钙水合物(CaTP?3H₂O)。

作者通过经济学分析（TEA）比较了离子交换法和一锅法生产CaTP的经济效益，结果显示一锅法生产CaTP在最小售价和年花费总额方面均具有优势。CaTP通过简单的方法纯化后用作锂电池的负极原料，其初始可逆比容量为164.2 mAh g^-1，充放电100圈循环后的容量为136.3 mAh g^-1(83%)。

综上所述，作者通过外源添加Ca²⁺调控PET的解聚过程，实现可解除产物反馈抑制，减少解聚过程中维持pH的碱使用，简化产物分离步骤的一锅法生产CaTP方案，将CaTP作为负极材料应用到锂电池的制备，其充放电循环100圈性能可与商业化锂电池（LiFePO₄/C）的负极材料相媲美。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202313633

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（责任编辑：xu）

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